Dynamics and Structure in Metallic Supercooled Li

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5000
4000
3000
2000 1000
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-1000 -2000
1036K
750K
740K
730K
2200
2100
2000
1900
1800
Shift (ppm)
1700
1600
*
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43 10 27 20

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1700
1600
1200
1100
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200
400
600
800
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1000
*
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400
600
800
1000
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600
900
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B

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5

i (r (R i + ui ))

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8

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F!77 40 40 20

+ 4

+

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+ 5

GF
Knight Shift (ppm)
2400
Pd40Ni40P20
2300
2200
2100
2000
300
400
500
600
700
800
900 1000 1100
Temperature (K)
*
F!77% +
T 40 40 20

! ,

5 <
4

!

!

4

4
4
+

Tc

5 Tg

;

5
Tc Tg ! 1

! 0

G
+ 63 65

Tc ! 1
5

!
GG
2100
Knight Shift (ppm)
2000
Pt43Cu27Ni10P20
1900
1800
1700
1600
1500
1400
300
400
500
600
700
800
900 1000 1100
Temperature (K)
*
F!7"% +
T 43 27 10 20

!

5 <
4

!

!
G$
"&

(

Tg ! 0 5

43 10 27 20

5

Tc > Tg

Tg !
Tc 4

,

kB T ! 1

5
Tg (1! 1

5
5
1!

, ! !!
!3!#"
-

9

,

!

8
A

C2*)E

4 5 5

9

4 4

!
5

C 4 7DIGM ) <
' 4 7DJGM

!4 7DJ#M

!4 7DI"M
!
!4 7DIDE! 4 5

4

-(

<! 1

'
C' '! '
4 7DIGE
C 4 7DIGE
T 1/2

-(

! *
4

-(

! 28

C

!4 7DI"M !
!4 7DIDE

!

,
GI
A

5

8

C 8
!4 7DJHM .
!4 7DJDE!

5
-(

8

8

!

,

-( 63 65 43 10 27 20 4 5

4

5
8

!
" ' (

< <5

A

C-0E (
5

! 1 5

5
5
5

(4
8

!

-

5

,

C2*)E

! '

,

E

5

V %

E=
(r)V (r)d
CG!7E
.
1 ;
8

%
V (r) = V (0) +

1
V
2 V
x
+
x x
+
x r=0 2! ,
x x r=0
CG!"E
1

,

!
GJ
0

8

V

2 V
=0
x x r=0
=
CG!FE

4 V

;
%
2 V = 0
5 ;

1
V Q
6
E (2) =
CG!GE
CG!$E
5

Q =
(3x x r 2 )d
CG!HE
'

5

4

HQ%
HQ =
5
1

V Q
6 ,
= e
Q
(3xk xk rk2 )
CG!IE
CG!JE
k=

* 2! G!I 2! G!J
;

<5

4 5
<! *
4 (
,
4
5

5

4

I 2I = 1
! 0
5 4
5

5 8

%

Im Q Im
CG!DE
GD
5

! 1

5

5 %

3

2

Im Q Im = C Im (I I + I I ) I Im
2
CG!7#E
5

C 4
C=
eQ
I(2I 1)
CG!77E
Q

%

II e

eQ =

k=

(3zk2 rk2 ) II

CG!7"E
* 1/2

5
9
4

;

2*)!
1

5
5

eQ
3
2
HQ =
V (I I + I I ) I
6I(2I 1) ,
2
CG!7FE
0

5
2! G!7F
I + CIx + iIy E4 I CIx iIy E
Iz

8
!

%
V0 = Vzz
V1 = Vzx iVzy
1
V2 = (Vxx Vyy ) iVxy
2
CG!7GE
$#
5

5 %
HQ =

eQ
V0 (3Iz2 I 2 ) + V+1 (I Iz + Iz I )
4I(2I 1)

+V1 (I + Iz + Iz I + + V+2 (I )2 + V2 (I + )2
CG!7$E
*
G!7

6

(

5

! 1

5
5

/

! 1

6

4
,

9 5 K

L 5

! 1

5

(1)
Em
e2 qQ
=
4I(2I 1)
3 cos2 1
2

3m2 I(I + 1)
CG!7HE
5

5

8

8

! 0 5

5

(e2 qQ)2 /n H0

5

!
0 5

4

5 5

2*) 9
(

C

(

1/ 5

E! ?

2*) 9

;

5
2*)

; A,

C K
LE

4 5

8 5

4

8 ! 0 5
5
4

8

$7

M
G(
$ '

#
# )
*

(#

I = 3/2
*

#
#) #

-500
500
KHz

+
+,+-
" 63 *
.// %
" #
e2 qQ/2h = 1
%
*
G!7% -

6
5

!
$"

2*) t%
2

3 2I + 3
Vm (t)Vm (0)
eQ
2

|Vm |
RQ (T ) =
dt
4 I 2 (2I 1)
|Vm |2
0
CG!7IE

<

4 Vm
2*)

2! G!7G !
"
)*

#

*
G!"

65 (

! '

,

+ ! '

+

*
G!F

;
!

T ,

+
5 31

F! ?

4
*
G!"

!
5

31
C*
F!D
*
G!FE!

65
;

8

4

8
6
!
1

5

8 65 63

%

8
8

M

+ 4
8

F!"! 1
+

2! F!7#! '

5
2! F!7#

%
RK (T ) =
4kB i2
T Ks2 /f
e2
CG!7JE

2! G!7J

4
8
f 4

!
$F
1037K
967K
901K
836K
1900 1800 1700 1600 1500 1400 1300

Knight Shift (ppm)
*
G!"%
65 43 10 27 20

!
$G
0
4

,
,
8 5

4
(

9 5 5 8
C*'E
C 4 7DH7E
1/2 = 1 R
CG!7DE
5

R
,

8
! '

2! G!7D JFH + DHI +! 2! F

! 0

5 4
8

5

!
*
F!D 5

4
*' 31
;

4 5

;

8

5
! 5
<
1/2
5

8
R!
1
RQ 4 5

RK R4 4 2! G!7J4 5

f ! f

%

6
4
4
RQ 65 63

4

2! G!7I!
'

6

65 63 !
1

RQ T
*
G!F4 5

RQ ! 1
RQ

8

5! *

4
2*)

%
Vm (t) =
N
1
vm (ri0 (t))
CG!"#E
i=1
* 2! G!7I 2! G!"#

8

4

RQ
8,

B! 0 5
9

$$
65
Cu
63
Cu
1800
1600
200
Tliq
15
2000
400
600
800
1000
600
800
1000
100
FWHM (kHz)
RQ (10 /s)
20
Knight Shift (ppm)
25
80
60
20
0
200
400
Temperature (K)
10
0
800
850
900
950
1000
1050
Temperature (K)
*
G!F% 1

8
65 63
43 10 27 20

6
! 1

T 1/2 ! 1

+
5 8

4

!
'
C' '! '
4 7DIGE

2*)

,

5

,

6
B
! 1

,

'

T 1/2 5 -(

!
* *
G!F4 5

-(

5 <
6

T 1/2

! 28

(
! C) <
' 4 7DJGE 5

4
T

RQ
5 T 1/2 ! 2

$H
RQ

4 5

8

8

! 1

5

8 -(
C.
!4 7DJDE!

-( 4
5

T ,

! 5

4

-(

<

! 0
5 4 5

6

5

4 5

2*)
4

<
!
0

-( C' '! '
4 7DIGM 4
7DIGE4

;

5 4
i
j 4

! '

4

<

! 0
4 5

<
B

6

<
4

8
4

! 0

<
4

4

6

!

4

8 ! 1

5

4

! 1

<

4

5

T

T

!
(

C
!4
$I
7DDDM <
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!4 "##GE 5

5

! 1

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0

4

,

8 4 5

8 !
*
4

8 5

4
5
T 1/2

RQ

T

8 C)R9
OR
4 7DD"M 4 "##7E! 0

<
4

; 5

4

8

RQ

4
*
G!F! 1 5

RQ

8 !
*
G!G
5 5
5
5
5 T ,

2*) 65 63

9

I## +! '

5

8

1! 1
O

(q, t)

XY

5

X Y Xq Y q !
*

5

8 4

XY
5
%
XY (t) = fXY + hXY
||g (t)4
t = t ||1/2a /t0
5

4

4 t0

4 (Tc T )/Tc!

4 1
XY (t)
,
8
+ ,' ,' C+''E

8
C+ 4
$J
1.2
63
1.0
65
Cu
Cu
RQ
-1/J
0.8
0.6
0.4
0.2
0.0
700
770
840
910
980
1050
Temperature (K)
*
G!G% 5
5

8
65 63 43 10 27 20 !

= 2.8! 1

!
$D
7J$GM ' ' 4 7DI#E4

XY (t)
= A exp (t/ )
CG!"7E
5

8

5 2!
"!7J!
0

8 4

5
2*)! * 2! G!7I 5

8

2*)! '

8
,

4 5

8 4
2! G!"7 5
5
8
RQ (T ) 2! G!7I
4 ,
(T Tc ) 2! "!7J! 0
5 4 [RQ (T )]1/
5

T Tc ! *
G!G 5

63 65 4
Tc 4 I## +! 1
5

31 5 *
F!J!
1 <5

4

8

5 %

8

8

8

M

8

1

2*)
8

! '

8
(

8 A 4

5

! '

8

1

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5

H#
A
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8

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5

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31

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"
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1

6

8
(

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8,

4

4

! 0

4 5

5

! 1

, 4 ; B

5
H7

! 0
4 (

5 ?
%
dMx
Mx
= My B0 + Mz H1 sin 2t
dt
T2
My
dMy
= Mz B0 + Mz H1 cos 2t
dt
T2
dMz
Mz M0
= Mx H1 sin 2t My H1 cos 2t
dt
T1
CG!""E
0
(u, v)4
Mx = u cos 2t v sin 2t
My = u sin 2t v sin 2t
CG!"FE
2! G!"F4 5

5
?

4
du
u
= 2v (0 )
dt
T2
dv
= 2u (0 )
B1 Mz
dt
T2
Mz M0
dMz
=
+ B1
dt
T1
CG!"GE

8 4 du/dt = dv/dt = dMz /dt = 04 5

2! G!"G%
2B1 M0 T22 (0 )
1 + 4 2 T22 (0 )2 + 2 B12 T1 T2
B1 M0 T2
v =
2
1 + 4 2 T2 (0 )2 + 2 B12 T1 T2
M0 [1 + 4 2 T22 (0 )2 ]
Mz =
1 + 4 2 T22 (0 )2 + 2 B12 T1 T2
u
CG!"$E

8

4 2 B12 T1 T2 1 C, E4
H"

8,

8
G4
G = u + iv

1
dG
= G
2i(0 ) iC
dt
T2
CG!"HE
5 C = B1 M0 !
5 5

5

8

5

4

5
2! G!"H
5 5 %
dGA
= A GA iCA kA GA + kB GB
dt
dGB
= B GB iCB kB GB + KA GA
dt
CG!"IE
5

= 1/T2 2i(0 )4 kA4 kB

O

?

?
4

! 2! G!"I

!
1

5
G=
iC0 (kA + kB + A pB + B PA )
A kB + B kA + A B
CG!"JE
5

G = GA +GB 4 pA +pB = 14 pA kA = pB kB 5 pA 4 pB

?! 1

G
<4 5
5
5

8

8
*
G!$! '

5
8

%

!

5
8

8

4 5

5

9
M

8
4
5

9

! 0,
5

5
8

4

O

! '

; ,

8
4

2! G!"J

8 !
HF
A
B
C
D
E
F
G
400 300 200 100
0 -100 -200 -300 -400
Shift (Hz)
*
G!$% 15

8

8
! = 200 94 T2 = 2

< 4
5 " 94 p1 = 0.3334 p2 = 0.667! 1

4
?4 4 4 24 *
% #4 "#4 7##4 H##4 "$##4 7####4 $#### 94

!

5 2=0. ! C? 4 7DDHE
HG
"

1

8

6
5

2=0.
C? 4 7DDHE4 5

7##
<
5 6

4

,5 T1

<4 O

8
5

< !
*
4

C*
F!HE 5
<! 1

4 5

8 5 *
G!H! 2 5

,

4 5

4

,
31

! '

k4

5
PA =
SA
S
CG!"DE
5

SA

4 S

!
'
5

4

4 8
2! G!"D! '

T1

N

T1

8

! '

2=0.

6

k

4

!
0 5 5

k

! *
G!I 5

4 IF# +4

*
G!D!
H$
0 IJ 0 J
3J
K
3K
3HIFT(Z
*
G!H% 0

7,

,

! 1

8

(
31

43 10 27 20 ! 2

,

4

5

! (
5
F##

!
*
G!I% 7,

31

IF# +!

9.2 106 9 5
!
HH
X
Q@F
QF
ECHO
DIFFUSION
ATOMIC MOTION
CREATE A
SPIN ORDER
)
KICK START
EVOLUTION HALTED
SPIN LABEL
*
G!J%

!
,( #+!# $

*
8

5 5

4
7,

5;

4
5

5

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! 1
8

5< 5
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0; O
A

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1

,

(
8

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/2
t = 0

5

tp M

8
tm

t = tp + tm + tp

! '

9

4 !
!
9 ,
4

! 0

tp
5

HI

9 C (t) = (0)tpE4

5

4

5

A

,

8 ! 1

8

9 !
1

,

8 A

4

,

tp

K
L%

E2 (tp , tm ) = exp i (tm )tp exp i (0)tp
CG!F#E
. 2! G!F#4
5

E2ss (tp , t) = sin (t)tp sin (0)tp
CG!F7E

E2cc (tp , t) = cos (t)tp cos (0)tp
CG!F"E

,! (t) (0)
,

8

8
tm ! 0

t4 (t) (0) 5

,
5

,

8

exp(t/T1 )! 0

8
4 <

t!

8
tm 4 5
4
E2ss (tp , t)

f (t)
exp(t)! 0 5

,

8 4

5
exp [( + 1/T1 )t]%
f (t) exp [( + 1/T1 )t]
CG!FFE
HJ
Jump rate
11
10
10
10
Tc
9
10
8
10
7
10
Tg
6
10
5
10
4
10
3
10
stimulated echo
2
31
10
P line shape
1
65
63
10
Cu Cu Quadrupole relaxation
0
10
QNS
-1
Co diffusion
10
-2
10
0.8 0.9 1.0 1.1 1.2 1.3 1.4 1.5 1.6 1.7 1.8 1.9
1000/T
*
G!D%

43 10 27 20 6

5

!

(
! C1
!4 "##$E4

6 (
! C/R

!4 "##FE4 ,

(
! C

4 "##"E! >
31

31

!

8 4 6 4
-
9

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,

8

8

t4

!
,,
# !" "
0 *
G!D
8

5

,

! 0

Tc 4

6

6

HD
5

! * Tc 5

4

31
6 6

! 1
6

5

!

6

5

5

6

! 1

8

5

! 0

4
5

5
6
,

6
6

! 1

Tc 4 6

A5,
4

A5

6

9
5 6

4

5 4
6

! ?
5 Tc 4

8

4 6

4 6

6

31
5 Tc *
G!D!
1

4
5

8

5<
8

1!
Tc 4
5

A54

8

8 5
1 5
5
C*
G!GE!

14

5
9
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8

14

!
5 Tc 4
5

K
L4
5

6

31 !
1

Tc 4

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5

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C/R

!4 "##FE!

Tc4 5

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! 1

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6

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8

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N ,
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1

C

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8

Tc
Tg
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;

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C)
4 7DHDE4

K L
5

8
109
4 A5

4 5

5

! .

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