doi: 10.4322/tmm.

00502004

ANLISE TERMODINMICA DA PRODUO DE FeCr-AC A PARTIR

DAS CINZAS DA INCINERAO DE APARAS DE COURO
Claudia Rosane Ribeiro Alves 1
Nestor Cezar Heck 2
Ivo Andr Homrich Schneider 3

Resumo
A indstria do couro produz grandes volumes de aparas curtidas ao cromo. Esse resduo pode ser incinerado,
gerando uma cinza rica em xido de cromo. O objetivo deste trabalho estudar a reutilizao do metal na produo de
uma ferro-liga FeCr-AC comercial, evitando o descarte em aterros. Realizou-se uma anlise termodinmica simulando
o processo de reduo do xido de cromo a fim de fundamentar e fornecer condies para futuros experimentos em
laboratrio. Os resultados da simulao demonstram que possvel a reutilizao metalrgica do cromo contido nas
cinzas da incinerao das aparas de couro.
Palavras-chave: Cromo; Ferro-ligas; Couro; Reciclagem.

TERMODYNAMIC ANALYSIS OF HC-FeCr ALLOY PRODUCTION

FROM LEATHER SCRAPS INCINERATION ASHES
Abstract
The leather tanning industry produces large volumes of chrome tanned skins scraps. This residue can be
incinerated, producing a chromium oxide rich ash. The aim of this work is to study the metal recycling in the production
of commercial iron alloy HC-FeCr, avoiding landfill discharge. A thermodynamic analysis was carried out to simulate the
chromium oxide reduction process to supply the conditions for future laboratory experiments. The results show that is
possible the metallurgical reuse of the chromium contained in leather scraps incinerations ashes.
Key words: Chromium; Ferro alloy; Leather; Recycling.

1 INTRODUO
A indstria coureiro-caladista gera uma grande quantidade
de resduos slidos. Destes, o volume mais significativo constitudo por aparas de couro curtidas ao cromo (do tipo wetblue). O
teor de cromo neste material da ordem de 1,5% a 4% de Cr. O
estado do Rio Grande do Sul responsvel por 40% da produo
nacional de calados, com uma gerao de 120 mil t/ano de resduos slidos perigosos.(1)
Para minimizar o problema ambiental, implantou-se no
municpio de Dois Irmos (RS) uma unidade piloto de incinerao
com o objetivo de aproveitar o contedo energtico e reduzir o
volume do resduo slido. A unidade possui uma capacidade nominal

de processar 100kg/h de aparas de couro curtido

ao cromo. Contudo, o processo gera um segundo
resduo slido, as cinzas da incinerao de aparas
de couro (CIAC), numa proporo de aproximadamente 6,5kg por 100kg de aparas de couro.(2,3)
O CIAC classificado como resduo ClasseI
perigoso, de acordo com a NBR 10.004/2004.
Apresenta em sua composio 40% a 50% de
Cr, na forma de xido de cromo.(3) Uma anlise
tpica realizada por Alves(4) demonstrou a seguinte
composio elementar: Cr 43,2%, Si 4,5%,
Al 2,8 %, Fe 2,0%, Ca 2,0 %, Na 2,6%,

Mestre, aluna do Programa de Ps-Graduao em Eng. de Minas, Metalrgica e de Materiais, (PPGEM). Endereo para correspondncia: UFRGS,
Centro de Tecnologia, Campus do Vale. Av. Bento Gonalves, 9500. CEP: 91501-970, Porto Alegre, RS Brasil. E-mail: claudia.alves@ufrgs.br
2
Dr., Professor, Ncleo de Termodinmica Computacional para a Metalurgia (NTCm), Depto. de Metalurgia, PPGEM, UFRGS. Endereo para
correspondncia: UFRGS, Centro de Tecnologia, Campus do Vale. Av. Bento Gonalves, 9500. CEP: 91501-970, Porto Alegre, RS, Brasil.
E-mail: heck@ufrgs.br
3
Dr., Professor, Laboratrio de Estudos Ambientais para Metalurgia (LEAmet), Depto. de Metalurgia, PPGEM, UFRGS. Endereo para correspondncia: UFRGS, Centro de Tecnologia, Campus do Vale. Av. Bento Gonalves, 9500. CEP: 91501-970, Porto Alegre, RS, Brasil.
E-mail: ivo.andre@ufrgs.br
1

Tecnologia em Metalurgia e Materiais, So Paulo, v. 5, n. 2, p. 83-88, out.-dez. 2008

83

K0,2%, P 1,2%, S 1,2%, N 0,1%, H 0,2%, C - 0,2%,

Si4,5% e Cl 0,6%. Esse resduo destinado a aterros de resduos industriais perigosos, no havendo ainda um procedimento
para reciclagem ou reuso.(3,4)
Entretanto, o alto teor de cromo, 60% a 70% na forma de
xido (Cr2O3), possibilita o aproveitamento do material para fins
metalrgicos. Um grande consumidor de cromo o setor siderrgico, que na produo de aos inoxidveis utiliza a ferro-liga FeCr.
A produo de FeCr-AC (variedade de alto carbono) d-se tipicamente a partir da reduo carbotrmica da cromita (FeOCr2O3)
em fornos eltricos de reduo. A escria produzida ao longo
do processo tem uma composio similar da ganga adicionada
de quartzito, para que a temperatura liquidus se situe na faixa de
1.700C a 1.800C.(5)
A modelagem termodinmica de fenmenos e processos
uma ferramenta capaz de fornecer uma previso sobre um dado
sistema. Pode estabelecer dados confiveis quando inexistem resistncias de ordem cintica que dificultem ou impeam a marcha
das reaes durante uma determinada etapa de um processo de
produo. Embora fundamentalmente abstrata, ou virtual, tal
simulao pode vir a servir como um guia para o acompanhamento e a compreenso de fenmenos na rea de produo e
processamento de materiais como, por exemplo, daqueles que
se desenvolvem durante a produo de ferro-ligas. Estas previses tm por base um aplicativo e fazem uso de dados colhidos
em laboratrio. Ambos esto sujeitos a imprecises; portanto, os
resultados sempre devem ser vistos como aproximaes.
Assim, neste trabalho realiza-se uma anlise termodinmica
para a produo e aproveitamento metalrgico do cromo presente
nas cinzas de incinerao de aparas de couro. O objetivo a
obteno das melhores condies experimentais para a produo
de uma liga ferro-cromo alto carbono (FeCr-AC), levando em
conta os componentes majoritrios (Cr, Fe e C).
2 MATERIAL E MTODOS
O aplicativo utilizado neste trabalho denomina-se
actSage5.3.1.(6) Os seguintes bancos de dados permitem a realiF
zao da simulao:
FactSage 5.00 solues (2001), contendo dados de fases
solues; e
FactSage 5.00 compostos (2001) dados de 4.429compostos puros slidos, lquidos, gasosos e inicos.
A Tabela1 mostra as fases (do tipo soluo) e suas espcies qumicas (constituintes) que efetivamente tomaram parte do
estado de equilbrio termodinmico do sistema.
Salienta-se que a fase ferro lquido (FeLQ) contempla
o conceito de associados, por exemplo, M*O e M2*O descrito
por Jung, Degterov e Pelton.(7) Esses autores sugerem que, dessa
forma, possvel representar adequadamente (melhor do que no
modelo clssico de Wagner) a forte interao que se verifica entre o
oxignio dissolvido e alguns dos solutos presentes no ferro lquido.
84

Tabela 1. Fases do tipo soluo e seus constituintes

(cujas massas so calculadas pelo aplicativo e integram o
equilbrio) de importncia neste estudo.
Fase
(estado)
Gasosa (g)
Banho (l)
Espinlio
de Fe (s)
xido
de Cr (s)

Denominao,
Constituintes
FactSage
(espcies qumicas)
gas_real
CO2, CO, O2
FeLQ
Fe, C, Cr, O, CrO, Cr2O
FeSP
FeCr2O4, Fe3O4
CORU

Cr2O3, Fe2O3

A reduo carbotrmica do xido de

cromo estudada com auxlio de diagramas de
equilbrio. Inicialmente foram empregados apenas
os sistemas binrios Cr-C, Cr-O e o ternrio
Cr-O-C. Para a determinao do estado de
equilbrio foi usada a temperatura de 1.600C e
presso de uma atmosfera. Como carga empregou-se Cr2O3 e um excesso de carbono.
Nas simulaes para a produo da ferroliga, as determinaes dos estados de equilbrio
foram realizadas com o sistema quaternrio
Fe-Cr-O-C. Nesse caso, as condies empregadas tambm foram a temperatura de 1.600C
e presso de uma atmosfera. A carga no levou
em considerao a composio real da cinza, de
forma que se assumiu como sendo composta
exclusivamente por xido de cromo (Cr2O3). As
simulaes foram efetuadas considerando uma
carga de 100 g de xido de cromo e quantidades
variveis de ferro e carbono (0,1 g, 1,0 g, 10 g
e 100 g de ambos). A formao de escria, pela
excluso dos compostos SiO2 e CaO do sistema,
ficou assim inibida. Para facilitar o coalescimento
das gotas de ferro-liga buscou-se, nesta simulao, a condio de minimizao da massa de
carbonetos.
3 RESULTADOS E DISCUSSO
Inicialmente, realiza-se uma anlise do
tema a partir da reao de reduo do xido de
cromo pelo CO(g):
1/3Cr2O3 + CO(g) = 2/3Cr + CO2(g)

(1)

Este gs normalmente tem origem na

reao de Boudouard:
C + CO2(g) = 2CO(g)

(2)

Uma anlise do quociente pCO2/pCO em

funo da temperatura para a reao de reduo
e a reao de Boudouard (presso total de 1atm)
mostra que atmosferas geradas pela reao

Tecnologia em Metalurgia e Materiais, So Paulo, v. 5, n. 2, p. 83-88, out.-dez. 2008

de Boudouard so capazes de reduzir o xido de cromo contido

na CIAC em temperaturas acima de 1.360C. Segundo Beneduce Neto,(5) que trabalhou com a reduo de finos de cromita,
a reduo do Cr2O3 puro s se completa em temperaturas superiores a 1.248C.
A verificao da possibilidade de formao simultnea do
metal e de seus carbonetos, contudo, importante. Como todas
as fases ordinrias so binrios do sistema Cr-O-C, necessitam-se
apenas diagramas binrios para se estudar a reduo do Cr2O3.
Destes diagramas, os dois necessrios para o entendimento so
mostrados na Figura1 (para a temperatura de 1.600C e presso
constante de uma atmosfera).
20.000

Energia de Gibbs (J)

30.000
40.000
50.000

Cr(s)
Cr3C2(s)
Cr7C3(s)
Cr23C6(s)
C(gr)

60.000
70.000
80.000
90.000
100.000
110.000
120.000
0,0

0,2

0,4
0,6
0,8
Frao molar de carbono

1,0

20.000
b

Energia de Gibbs (J)

70.000
120.000

Gs
C(gr)

170.000
220.000
270.000
320.000
0,0

0,2
0,4
0,6
Frao molar de carbono

0,8

1,0

Figura 1. Sistemas binrios Cr-C (a) e C-O (b) pertencentes ao ternrio

Cr-O-C representando a energia de Gibbs em funo da frao molar de
carbono e de oxignio a temperatura de1.600C.(4)

fcil observar que, no sistema Cr-C, para a frao molar

de C entre 0,4 e 1, haver no equilbrio no mximo as fases Cr2C3
e grafita. J o sistema CO apresenta, no equilbrio, para a frao
molar de oxignio entre 0 e ~0,5, as seguintes fases: grafita e gs.
A composio do gs, presso de 1,0 atm, nesta faixa de frao
molar de O, a seguinte (presses em [atm]): CO2 = 5,1x105;
O2=1,4x1012; CO~1 (corresponde quela da frao molar de
oxignio de aproximadamente 0,5).
Tecnologia em Metalurgia e Materiais, So Paulo, v. 5, n. 2, p. 83-88, out.-dez. 2008

Disso resulta que, num sistema ternrio

Cr-O-C, com uma frao molar elevada de
carbono, haver, no equilbrio, a presena das
fases Cr2C3, grafita e gs. Logo, a reduo carbotrmica de Cr2O3, com excesso de carbono slido
no sistema, dar como produtos apenas as fases
grafita, carboneto e gs ao invs de cromo.
A literatura confirma o resultado desta
simulao. Segundo Downing,(8) num sistema
com presso total de uma atmosfera, Cr2O3
e C coexistem at 1.147 C, quando reagem
formando Cr2C3 e CO. Perdomo-Gonzlez etal.(9)
estudaram o uso de cromitas refratrias com teor
de Cr2O3 inferior a 40% para a obteno de uma
liga ferro-cromo. A reduo carbotrmica da
cromita refratria pelo coque, com proporo
25% acima da estequiomtrica, foi realizada
em forno eltrico a arco, em temperaturas que
oscilaram entre 1.500C-1.600C. Um estudo
do produto, por difrao de raios X, relatou a
presena das fases Cr7C3, cementita e silicatos de
cromo e ferro. Rosenqvist(10) cita, contudo, que
a formao de carbonetos pode ser minimizada
pela adio da quantidade apenas estequiomtrica
de carbono, na tentativa de se obter o metal.
Os fatos mencionados mostram o porqu
da produo de cromo metlico no ser vivel
atravs da reduo carbotrmica nas temperaturas usuais da indstria. Estes fatos, entretanto,
no impedem o aproveitamento do cromo da
CIAC. Conforme foi mencionado, o cromo
introduzido no processo de produo do ao
inoxidvel sob a forma de uma ferro-liga.
Assim, o ferro foi includo no sistema
Cr-O-C como uma fase metlica lquida, representando a liga Fe-Cr durante o processo de
reduo (sistema quaternrio Fe-Cr-O-C). Com
esse pressuposto foi realizada uma simulao na
temperatura de 1.600C, usando-se 100 g da
CIAC (assumindo-se 100% Cr2O3), variando-se a
quantidade de carbono e ferro adicionados carga
e mantendo-se o sistema presso de 1atm. Os
resultados esto apresentados na Tabela 2 e nas
Figuras 2, 3, 4 e 5.
Observando a Tabela 2, verifica-se que
h apenas uma pequena quantidade da fase espinlio de Fe, que se forma entre 0,1 g - 1 g de
carbono e 10 g - 100g de ferro. Alm disso, um
excesso de carbono na forma da fase grafita
formado apenas quando a quantidade de carbono
mxima (100g).
Nas Figuras 2 e 3 pode-se notar que,
para o sistema contendo 100g de ferro, no h
formao de carbonetos para qualquer quantidade de carbono.
85

0,1
1
10
100
0,1
1
10
100

0,29
0,29
0,29
0,23
-

0,1
0,07
2,29
24,54
78,83
-

Fe [g]
1
10
100
Cr7C3(s)
0,65
22,89 6,43
Cr3C2(s)
77,67 66,07
C (grafita)
65,73 65,49 62,06

0,1
1
10
100

80
70
60
50
40
30
20
10
0

100
80
60
40
20

0,1

0
0,1

10

Car

bon

10

100

Figura4. Representao da massa de xido de Cr na fase

lquida, em funo das quantidades de carbono e de ferro
adicionadas (simulao com o FactSage).

200
160

0,1
10

Carb

1
ono

10

100

80
40

100

0,1

10
5

0,1
10

Car

bon

10

100

Fe

0,1

rro

100

Figura 3. Representao da massa do carboneto Cr7C3 na fase lquida, em

funo das quantidades de carbono e de ferro adicionadas (simulao com o
FactSage).

15

on

20

rb

0,1
1
10
100

Ca

Figura 2. Representao da massa do carboneto Cr3C2 na fase lquida, em

funo das quantidades de carbono e de ferro adicionadas (simulao com o
FactSage).

25

0,1
1
10
100

120

1
0,1

86

0,1
1
10
100

rro

0,1 99,65
1
96,69
10
67,10
100
-

Fe [g]
1
10
100
xido de Cr
99,61 99,46 79,25
96,46 96,10 89,50
66,87 64,62 60,94
Fe liq.
1,27 10,26 98,05
2,96 12,76 102,11
2,96 29,61 127,63
2,32 23,17 182,73
Espinlio de Fe
0,18 22,80
7,33
-

rro

0,1

Fe

C [g]

Na Figura 4 nota-se que, para sistemas

contendo massas de carbono e ferro entre os
valores de 0,1 g - 10g, para ambos, o xido de Cr
no sofre reduo. Na Figura 5 v-se que, com
a adio de 100 g de ferro, formam-se grandes
quantidades de Fe lquido.

Fe

Tabela 2. Massa das diferentes fases (compostos e misturas) em funo da

quantidade de ferro e carbono na reduo carbotrmica do Cr2O3 a 1.600C.

10
100

100

10

0,1

1
ro

Fer

Figura5. Representao da massa de ferro lquido na fase

lquida, em funo das quantidades de carbono e de ferro
adicionadas (eixos invertidos)(simulao com o FactSage).

A partir dos resultados obtidos e em

funo das quantidades de carbonetos formados
na fase metlica lquida, realizou-se uma nova
simulao para se verificar mais precisamente o
incio e o trmino da formao dos carbonetos.
Variou-se tanto a quantidade de carbono quanto
a de ferro adicionados. Estes resultados, para a
formao dos carbonetos Cr3C2 e Cr7C3, podem
ser vistos na Figura6.
Para uma pequena quantidade de carbono
(menor que aproximadamente 30 g) s existe
carboneto para pequenas quantias de ferro. Para
a quantidade de 10g de ferro adicionado ocorre
somente a formao de Cr7C3, sendo incio e

Tecnologia em Metalurgia e Materiais, So Paulo, v. 5, n. 2, p. 83-88, out.-dez. 2008

trmino da sua formao, respectivamente, 8 g e 33g de carbono.

Ele coexiste com o carboneto Cr3C2 entre 31 g e 33g de carbono
adicionado. Nesta faixa de carbono, a quantidade total de carbonetos mantm-se aproximadamente constante em 52 g-54 g. Para
maiores quantidades de carbono, acima de 33g, s existe o Cr3C2 e
sua quantidade inversamente proporcional massa de Fe adicionada ao sistema.

Massa da fase (g)

50

10 g Fe
30 g Fe
45 g Fe
50 g Fe

40

Massa [g]
7
45
69

Teor [%]
6
37
57

4 CONCLUSO
Linha fina Cr3C2

30

Linha grossa Cr7C3

20
x

10
0

Tabela3. Massa e teores de C, Fe e Cr da fase metlica

lquida; sistema com 100 g de CIAC, 31gde C e 45gde Fe
e temperatura de 1.600C.
Elemento
C
Fe
Cr

70
60

5% de Si, 0,04% de P e 0,03% de S. Observa-se,

portanto, que o teor de cromo, com 57%, ultrapassa o desejado, e o teor de carbono, de 6%,
fica dentro da especificao.

x
x

10

20

30

40
50
60
Massa de carbono (g)

70

80

90

100

Figura 6. Massa de carbonetos em funo da massa de Fe e de C adicionados

(simulao com o FactSage).

Assim, com base nestes resultados foi elaborada uma

simulao capaz de verificar as condies ideais para os testes de
laboratrio. Os seguintes dados foram utilizados: 100g CIAC, 31g
de carbono e 45g de ferro; temperatura igual a 1.600C e presso
e 1atm. Para essa quantidade de reagentes e condies no so
esperados produtos slidos (carbonetos slidos, naturalmente, se
formaro com o resfriamento lento). O estado lquido do produto,
no momento da produo, importante, pois propicia tanto o
coalescimento do metal produzido quanto o seu escoamento.
Os resultados da simulao mostram que apenas as fases
ferro lquido e gs so encontradas no equilbrio, conforme sugerido inicialmente. Obteve-se a quantia de 121g da fase metlica,
com os seguintes teores na fase metlica lquida (Fe-Cr): 6,1% de
C, 37,3% de Fe e 56,6% de Cr. A composio do ferro lquido,
em termo dos elementos majoritrios, pode ser vista na Tabela3.
Segundo a circular Secex77-2003, do Ministrio do Desenvolvimento, Indstria e Comrcio Exterior - Secretria de Comercio
Exterior,(11) o ferro-cromo alto carbono deve conter um teor
mnimo de cromo de 50%, apresentando uma composio qumica
contendo entre 6% a 9% de carbono e percentuais mximos de

Tecnologia em Metalurgia e Materiais, So Paulo, v. 5, n. 2, p. 83-88, out.-dez. 2008

A simulao termodinmica, com a utilizao de diagramas de equilbrio, mostra-se eficaz

como ferramenta no estudo dos sistemas Cr-C,
Cr-O, Cr-O-C e Fe-Cr-O-C. A anlise confirma
a impossibilidade da reduo do Cr2O3 a cromo
metlico. Com base nas simulaes realizadas
com a presena de Fe, pode-se afirmar que existe
uma regio restrita, onde a massa de carbonetos
mnima, o que facilita a reduo do xido de
cromo. A simulao demonstra que se adicionando 100 g de xido de cromo, 45 g de ferro e
31 g de carbono obtm-se uma liga com 57% de
cromo, 37% de ferro e 6% de carbono. Tendo-se
em vista os teores dos elementos majoritrios
(Cr, Fe e C), o produto atende s especificaes
de uma liga ferro-cromo alto carbono. Assim,
abre-se a possibilidade de reutilizao metalrgica
do Cr contido nas cinzas oriundas do processo
de incinerao de aparas de couro (CIAC) por
meio da reduo carbotrmica temperatura de
1.600C. Entretanto, simulaes mais refinadas
devem ser efetuadas levando-se em conta outros
elementos da ganga (principalmente P, S e Si), a
fim de se modelar ainda melhor o reaproveitamento metalrgico do CIAC.
Agradecimentos
Os autores agradecem ao CNPq, CAPES
e FAPERGS pelo auxlio financeiro para o desenvolvimento da presente pesquisa.

87

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2007.

88

Tecnologia em Metalurgia e Materiais, So Paulo, v. 5, n. 2, p. 83-88, out.-dez. 2008