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Medioambiente: partculas ultranas
y sus instrumentos de medida

INTERCOMPARACIONES DE LA RED
ESPAOLA DE DMAs AMBIENTALES
(REDMAAS) EN LA ESTACIN DE
SONDEOS ATMOSFRICOS DEL
INTA EN EL ARENOSILLO
Editores Cientcos:
M. Sorribas,
B.A. de la Morena
F.J. Gmez-Moreno
Autores:
F.J. Gmez-Moreno
1
, M. Sorribas
2,3
, E. Alonso
1
,
B. Artano
1
, V. Juncal Bello
4
, M. Pieiro Iglesias
4
,
P. Lpez Maha
4
, N. Prez
5
, J. Pey
5
, A. Alastuey
5
,
M. I. Garca
6
, S. Rodrguez
6
, G. Titos
2,3
,
H. Lyamani
2,3
, L. Alados-Arboledas
2,3
,
B.A. de la Morena
7
1
Departamento de Medio Ambiente, CIEMAT, Madrid,
28040, Espaa
2
Centro Andaluz de Medio Ambiente (CEAMA), Universidad
de Granada, Granada, 18071, Espaa
3
Departamento de Fsica Aplicada, Universidad de Granada,
Granada, 18071, Espaa
4
Instituto Universitario de Medio Ambiente, Universidad de A
Corua (IUMA-UDC), A Corua, 15179, Espaa
5
Instituto de Diagnstico Ambiental y Estudios del Agua
(IDAEA-CSIC), Barcelona, 08034, Espaa
6
Centro de Investigacin Atmosfrica de Izaa (IARC/CIAI),
AEMet, Santa Cruz de Tenerife, 38001, Espaa
7
Estacin de Sondeos Atmosfricos El Arenosillo, rea de
Investigacin e Instrumentacin Atmosfrica, INTA, Mazagn-
Huelva, 21130, Espaa
Instituto Nacional de Tcnica Aeroespacial Esteban Terradas
Medioambiente: partculas ultranas
y sus instrumentos de medida
INTERCOMPARACIONES DE LA RED
ESPAOLA DE DMAs AMBIENTALES
(REDMAAS) EN LA ESTACIN DE
SONDEOS ATMOSFRICOS DEL
INTA EN EL ARENOSILLO
Editores Cientcos:
M. Sorribas, B.A. de la Morena, F.J. Gmez-Moreno
Autores:
F.J. Gmez-Moreno
1
, M. Sorribas
2,3
, E. Alonso
1
, B. Artano
1
,
V. Juncal Bello
4
, M. Pieiro Iglesias
4
, P. Lpez Maha
4
, N. Prez
5
, J. Pey
5
,
A. Alastuey
5
, M. I. Garca
6
, S. Rodrguez
6
, G. Titos
2,3
, H. Lyamani
2,3
,
L. Alados-Arboledas
2,3
, B.A. de la Morena
7
1
Departamento de Medio Ambiente, CIEMAT, Madrid, 28040, Espaa
2
Centro Andaluz de Medio Ambiente (CEAMA), Universidad de Granada,
3
Departamento de Fsica Aplicada, Universidad de Granada,
4
Instituto Universitario de Medio Ambiente, Universidad de A Corua (IUMA-UDC),
A Corua, 15179, Espaa
5
Instituto de Diagnstico Ambiental y Estudios del Agua (IDAEA-CSIC),
Barcelona, 08034, Espaa
6
Centro de Investigacin Atmosfrica de Izaa (IARC/CIAI), AEMet,
Santa Cruz de Tenerife, 38001, Espaa
7
Estacin de Sondeos Atmosfricos El Arenosillo, rea de Investigacin e
Instrumentacin Atmosfrica, INTA, Mazagn-Huelva, 21130, Espaa
Instituto Nacional de Tcnica Aeroespacial Esteban Terradas
Los derechos de esta obra estn amparados por la Ley de Propiedad Intelectual. No podr ser
reproducida por medio alguno, comprendidos la reprografa y el tratamiento informtico, sin permiso
previo de los titulares del Copyright.
Instituto Nacional de Tcnica Aeroespacial Esteban Terradas (INTA)
Edita:
ISBN: 978-84-938932-1-7
NIPO: 078-13-001-4
Depsito Legal: M-24008-2013
Diseo y Arte: Vicente Aparisi
Tirada: 250 ejemplares
Fecha de edicin: septiembre 2013
Imprime: Imprenta Nacional del Boletn Oficial del Estado
CATLOGO GENERAL DE PUBLICACIONES OFICIALES
http://www.publicacionesoficiales.boe.es
1. Introduccin 9
2. Red Espaola de DMAs Ambientales (REDMAAS) 13
Organizacin y participantes 13
Objetivos y alcance de las actividades de la red 16
Localizacin de las intercomparaciones 17
3. Instrumentos 21
El clasificador electrosttico 21
El contador de partculas 25
El monitor de partculas ultrafinas (UFP) 26
4. Procedimientos para la garanta de comparabilidad 29
Verificacin de la calibracin de los caudalmetros 29
Verificacin de los flujos de entrada de los CPC y el UFP 30
Intercomparacin de los CPC y el UFP 30
Mantenimiento anual de los clasificadores electrostticos 32
Verificacin de la calibracin de los DMA 32
Intercomparacin de los SMPS y UFP 33
Intercomparacin de los sensores de temperatura y RH 34
Caracterizacin de los secadores de nafion
TM
34
5. Resultados 37
Verificacin de la calibracin de los DMA con ltex 37
Intercomparacin de 2010 39
Estudio de deposicin en los secadores de nafion
TM
46
6. Conclusiones 49
7. Agradecimientos 51
8. Referencias 53
NDICE
INTRODUCCIN
Uno de los contaminantes atmosfricos ms importantes son las partculas en suspensin,
tambin conocidas como aerosoles atmosfricos, debido a su complejidad y variabilidad en tiempo,
espacio y propiedades fsico-qumicas. Estas propiedades tienen consecuencias importantes en el
balance radiativo terrestre y por tanto en el cambio climtico, en la calidad del aire, es decir en sus
efectos sobre la salud (WHO, 2013), en los ecosistemas, los materiales, etc.
Entre las propiedades ms importantes de las partculas atmosfricas destaca su tamao,
ya que condiciona su comportamiento y proporciona informacin sobre su origen e historia. Las
distribuciones de tamao juegan un papel importante a la hora de entender los procesos donde
el aerosol est involucrado, as como los cambios a corto y largo plazo asociados. Por ejemplo,
los procesos de interaccin radiacin-material denominados dispersin y absorcin, dependen
del tamao de partcula y los estudios de los efectos sobre la salud necesitan conocer la distri-
bucin de tamaos para obtener la fraccin de las partculas que se depositan en los pulmones y
distintas partes del sistema respiratorio, e incluso las que son capaces de penetrar en el torrente
sanguneo. Algunos estudios han demostrado que la toxicidad de las partculas por unidad de masa
aumenta segn disminuye el tamao de partcula, (Lingard et al., 2005; Oberdorster, 2000).
Por otra parte, las partculas atmosfricas juegan un papel fundamental en el balance radiativo
terrestre y por lo tanto influyen en el cambio climtico (IPCC, 2007). Algunos modelos climticos
9
1
indican que los aerosoles estn retrasando el calentamiento esperado, debido al incremento de
los gases de efecto invernadero. Las partculas de sulfatos y las de material orgnico tienen una
especial influencia en este retraso, a destacar que ambos tipos de partculas se encuentran prin-
cipalmente en el rango ultrafino.
Ya en los aos 70 se puso de manifiesto en diversos estudios (Willeke y Whitby, 1975; Whitby,
1978) que, de un modo general, la mayora de los aerosoles atmosfricos tienen una distribucin
de tamao con tres modos acordes a los procesos de formacin, crecimiento y eliminacin a los
que estn sometidas las partculas, siendo la combinacin lineal de tres distribuciones lognor-
males, Figura 1. El desarrollo de nueva instrumentacin en los aos 90, ha permitido completar
esta caracterizacin con cuatro modos: nucleacin, por debajo de aproximadamente 20 nm, el de
10
Medioambiente: partculas ultranas y sus instrumentos de medida
Figura 1 - Distribucin de tamaos de las partculas atmosfricas (adaptado de
Whitby, 1978)
11
RED ESPAOLA DE DMAs AMBIENTALES (REDMAAS)
Aitken, entre 20 y 100 nm, el de acumulacin, entre 80 y 1000 nm, y el modo grueso, por encima
de los 1000 nm.
Desde el punto de vista de calidad del aire, los parmetros que se utilizan para evaluar dicha
calidad, estn basados en las concentraciones msicas de partculas (PM
2.5
y PM
10
, es decir, las
partculas con dimetros menores de 2.5 y 10 m). Estos parmetros no son los ms adecuados
para medir las partculas menores de 100 nm, donde lo que realmente domina son las concentra-
ciones numricas (Seinfeld and Pandis, 1998). As, los actuales estndares no son representativos
para permitir alcanzar conclusiones sobre la relacin entre las partculas ultrafinas y sus efectos
observados sobre la salud (Peters et al., 1997; Penttinen et al., 2001).
Por estas razones es importante medir y conocer las distribuciones de tamao de las part-
culas finas y ultrafinas atmosfricas con el fin de entender completamente sus propiedades y
efectos ambientales, tanto los procesos que llevan a la transformacin de unos modos en otro, la
dinmica de partculas, como su influencia en el ambiente. As, adicionalmente a trabajos sobre la
formacin de partculas por nucleacin (Kulmala et al., 2004), el origen de las partculas ultrafinas
se ha estudiado mediante equipos SMPS en diversas ciudades europeas y norteamericanas, p.e.
Birmingham (Harrison et al., 1999), Atlanta (Woo et al., 2001), Helsinki (Hussein et al., 2004), Lei-
pzig (Wehner y Wiedensohler, 2003), Pittsburgh (Stanier et al., 2004), Barcelona (Pey et al., 2008),
etc. Tambin se han realizado algunos estudios en distintos tipos de estaciones no urbanas: rura-
les (Mkel et al., 1997), de fondo regional (Cusack et al., 2013 a, b y c), de fondo rural y costero
(Sorribas et al., 2007), de fondo rtico y costero (Sorribas et al., 2009) o de fondo troposfrico p.e.
en la Antrtida (Gras, 1993). Hay que destacar el trabajo de Asmi et al. (2011) con una revisin de
dos aos de medidas en 24 sitios de Europa. En este trabajo no se incluyeron medidas realizadas
en Espaa debido a los pocos estudios existentes, especialmente con medidas en continuo, du-
rante largos periodos de tiempo y cumpliendo unos estrictos protocolos de calidad. El objetivo final
que se persigue es tener una base de datos que permita relacionar la dinmica atmosfrica, las
fuentes de emisin de gases y partculas, el entorno geogrfico y las propiedades de las partculas
existentes, para posteriormente predecir su influencia ambiental y sus efectos sobre la salud,
tanto en el momento de su generacin o emisin, como a lo largo del tiempo que se mantengan
en la atmsfera.
12
RED ESPAOLA DE DMAs AMBIENTALES
(REDMAAS)
Organizacin y participantes
En el caso de Espaa, hay seis grupos midiendo las distribuciones de tamao de las partculas
atmosfricas en seis localizaciones distintas en las provincias de La Corua (UDC), Barcelona
(IDA-CSIC), Madrid (CIEMAT), Huelva (El Arenosillo-INTA), Granada (UGR) y la isla de Teneri-
fe (CIAI-AEMET), Figura 2. Tambin existen diversos tipos de localizaciones: suburbana-rural,
fondo urbano, fondo rural, Estos grupos se enfrentan a problemticas similares, por lo que
la cooperacin entre ellos ha permitido la optimizacin de las instalaciones y de los resultados
obtenidos.
El grupo del CIEMAT lleva midiendo distribuciones de tamaos de partculas atmosfricas
desde 2006 en un emplazamiento de fondo urbano situado en la Ciudad Universitaria de Madrid.
Se ha utilizado un SMPS (Scanning Mobility Particle Sizer) de TSI (15-600nm) durante este pe-
riodo y temporalmente se ha utilizado un DMA (Differential Mobility Analyzer) de construccin
propia. Se han podido ver nucleaciones en periodos de primavera y comienzo de verano, que
anteriormente no se haban observado en la ciudad de Madrid (Pujadas et al., 2007). Tambin
ha permitido relacionar algunos de los crecimientos observados con cambios qumicos en las
partculas (Pujadas et al., 2006) y de la disminucin en tamao con la dilucin atmosfrica (G-
mez-Moreno et al., 2009a). Adems se ha caracterizado la evolucin de la concentracin num-
13
2
rica de partculas en funcin del modo y de la estacin del ao (Gmez-Moreno et al., 2009b;
Gmez-Moreno et al., 2011a).
La Estacin de Sondeos Atmosfricos El Arenosillo, perteneciente al Instituto Nacional de
Tcnica Aeroespacial (INTA), se encuentra situada en el Entorno Nacional de Doana (Huelva). Su
programa de monitorizacin continua de las propiedades microfsicas y pticas del aerosol atmos-
frico en superficie, comenz en el ao 2003 (Sorribas, 2008), encontrndose actualmente bajo
el marco de redes como NOAA/ESRL, e iniciativas europeas como ACTRIS (Aerosols, Clouds, and
Trace gases Research InfraStructure Network; http://www.actris.net/). En dicho emplazamiento, se
han desarrollado estudios de la distribucin de tamaos del aerosol en funcin de su variabilidad y
su dependencia con el tipo de masa de aire (Sorribas et al., 2011). Se ha realizado un inventario de
eventos de nucleacin, caracterizando su estacionalidad y sus velocidades de formacin y creci-
miento (Sorribas et al., 2013a). Tambin se ha estudiado la sedimentacin del aerosol atmosfrico,
durante un evento desrtico ocurrido en mayo de 2008 (Crdoba-Jabonero et al., 2011), asimismo
se ha realizado un inventario de episodios de origen desrtico (Sorribas et al., 2013b).
El Centro de Investigacin Atmosfrica de Izaa (CIAI) pertenece a la Agencia Estatal de Me-
teorologa (AEMET), gestiona el programa de caracterizacin in situ de aerosoles del Observatorio
Atmosfrico de Izaa. Este observatorio se encuentra en la parte baja de la troposfera libre en Teneri-
fe, es una de las 30 estaciones globales del programa Global Atmospheric Watch (GAW) coordinado
por la Organizacin Mundial de Meteorologa. Las primeras mediciones de distribucin de tamao
en el Observatorio de Izaa datan de 1995, realizadas en el marco del proyecto internacional Aerosol
14
Figura 2 - Distribucin geogrfica en Espaa de las estaciones de medida de la
distribucin de tamao de partcula.
15
Characterization Experiment (ACE; Raes et al., 1997). El grupo del CIAI tambin ha realizado diversos
estudios sobre partculas ultrafinas en reas rurales del norte de Italia y en ciudades como Miln,
Londres, Barcelona, Huelva y Santa Cruz de Tenerife (Rodrguez et al., 2005, 2007; Pey et al., 2008;
Rodrguez et al., 2007; Fernndez-Camacho et al., 2010; Gonzlez et al., 2011, 2013).
El grupo Qumica Analtica Aplicada (QANAP)-Instituto Universitario de Medio Ambiente
(IUMA) de la Universidad de A Corua dispone de un Clasicador TSI modelo 3080L, DMA TSI mo-
delo 3081 y Contador TSI modelo WCPC3785. El instrumento se encuentra instalado en el IUMA,
que se puede describir como una zona suburbana rural, muy prxima al mar, con un rgimen muy
marcado de brisas y con baja inuencia industrial.
El grupo del IDA-CSIC ha realizado medidas de distribucin de nmero de partculas durante
el periodo noviembre de 2003 a diciembre de 2004 en Barcelona (estacin de fondo urbano). Este
estudio se realiz de forma simultanea en Barcelona, Miln y Londres (Rodrguez et al. 2007, Pey
et al., 2008). Desde 2009 estn llevando a cabo medidas de distribucin del nmero de partculas
en la estacin de fondo regional del Montseny (Cusack et al., 2013 a, b y c) utilizando un sistema
SMPS que se compone de un CPC TSI 3772 y un DMA fabricado por el Leibniz Institute for Tropos-
pheric Research (ift, Leipzig) en el marco del proyecto europeo EUSAAR (European Supersites for
Atmospheric Aerosol Research). Recientemente ha adquirido un SMPS 3080 TSI con el que han
hecho medidas en la estacin de fondo remoto del Montsec y que est instalado en la estacin de
fondo urbano de Barcelona desde julio de 2012.
El Grupo de Fsica de la Atmsfera de la Universidad de Granada, mantiene una intensa ac-
tividad centrada en el estudio y caracterizacin del aerosol atmosfrico, tanto en la columna at-
mosfrica como a nivel de superficie. El Grupo cuenta con una gran variedad de instrumentacin
para monitorizar la atmsfera, instalados tanto en el Centro Andaluz de Medio Ambiente, CEAMA,
como en otras localizaciones. Dentro de esta instrumentacin, se encuentra un Ultrafine Particle
Monitor (UFP3031) de TSI para la medida de la concentracin de partculas en el rango 20-450 nm
y un Aerodynamic Particle sizer Spectrometer (APS3321, TSI) para el rango 0.5-20 m.
Tabla 1. Resumen de los equipos pertenecientes a los miembros de la REDMAAS. Todos los equipos, salvo
el SMPS de IfT se han intercomparado en las instalaciones del INTA-El Arenosillo.
Grupo Localizacin Equipo
CIEMAT Madrid, fondo urbano SMPS de TSI (DMA 3081+CPC3775)
INTA El Arenosillo (Huelva), fondo rural SMPS de TSI (DMA 3081+CPC3776)
AEMET-CIAI Izaa (Tenerife), troposfera libre SMPS de TSI (DMA 3081+CPC3010)
IUMA-UDC A Corua, fondo urbano SMPS de TSI (DMA 3081+CPC3785)
IDA-CSIC Barcelona, fondo urbano SMPS de TSI (DMA 3081+CPC3772)
Montseny, fondo rural SMPS de IfT (DMA+CPC)
CEAMA-UGR Granada, fondo urbano UFP303 de TSI
16
En el ao 2010 se constituy en Espaa la REDMAAS (Red Espaola de DMAs Ambientales),
cuyo objetivo es facilitar el intercambio y la transferencia de conocimientos entre los grupos, de
manera que se fomente la cooperacin y se optimice el uso de dicha instrumentacin. Hasta la
fecha (abril de 2013) se han desarrollado las actividades previstas para alcanzar dicho objetivo, lo
que ha permitido asegurar la calidad de las medidas que realizan los grupos implicados. En la Tabla
1 se encuentra el listado de instituciones y equipos pertenecientes a la red.
Objetivos y alcance de las actividades de la red
El propsito de la REDMAAS es facilitar el intercambio y la transferencia de conocimientos entre
los grupos, de manera que se fomente la cooperacin entre ellos para propiciar la creacin de
sinergias y se optimice el uso y la coordinacin de las infraestructuras cientfico-tecnolgicas de
inters comn. Esto se realiza mediante una serie de actividades que permitan garantizar la cali-
dad de las medidas, la ayuda mutua entre los grupos y poder participar en los desarrollos que se
realizan dentro de este rea. El objetivo final es conseguir que los instrumentos utilizados midan
correctamente, y que exista una garanta de calidad que asegure la validez de las medidas.
La realizacin de estudios conjuntos entre los diferentes grupos, permite un mejor entendi-
miento del comportamiento del aerosol en nuestro pas, pudindose estudiar la variabilidad en
la distribucin del tamao segn la localizacin. Los datos obtenidos pueden ser utilizados para
validar y mejorar modelos que intentan predecir el comportamiento de las partculas atmosfricas
desde su generacin hasta su eliminacin.
Estos objetivos se pueden alcanzar por medio del trabajo en una red donde se comparten
datos y problemas encontrados. Se tiene que prestar atencin especial a la garanta de calidad,
incluyendo la intercomparacin de equipos y el acondicionamiento de la muestra. Dentro de la red
se han realizado las siguientes actividades:
1.- Vericacin de la calibracin de los DMA.
2.- Campaas de intercomparacin de equipos.
3.- Estudios sobre deposicin en las lneas de muestreo, tanto tericos con cdigos de mecnica
de fluidos computacional, como experimentales.
4.- Programa de garanta de calidad de las medidas, que incluye los protocolos para el asegura-
miento de la validez de las medidas.
5.- Apoyo para la obtencin de la licencia de Instalacin Radiactiva y de Supervisor.
6.- Campaa conjunta de medidas: dos meses de medidas simultneas realizadas por cada miem-
bro de la red con cada instrumento en su localizacin habitual y en dos estaciones meteorol-
gicas distintas.
7.- Reuniones de seguimiento.
Tambin se ha preparado una pgina web donde se ha puesto en comn informacin til para
todos los miembros de la red, adems de servir de punto de contacto con personas interesadas
en la contaminacin por partculas (http://www.redmaas.com/).
Esta publicacin tiene como objetivo presentar las campaas realizadas en las instalaciones
del INTA-El Arenosillo. En ellas se ha realizado la verificacin de la calibracin de los DMA, y la
17
intercomparacin de los contadores de partculas (CPC) y de los SMPS (combinacin de los DMA
y CPC). Los periodos de las campaas durante los tres aos de actividad de la red han sido:
- I Intercomparacin REDMAAS: del 18 al 24 de abril del 2010.
- II Intercomparacin REDMAAS: del 3 al 8 de octubre del 2011.
- III Intercomparacin REDMAAS: del 11 al 21 de noviembre del 2012.
En los dos primeros aos 2010 y 2011, la instalacin de la instrumentacin se realiz en el
Laboratorio In Situ de Calidad del Aire y Clima (ISLA) de la ESAt (ms detalle en: Localizacin
de las intercomparaciones, pgina 17). Y, el ltimo ao, 2012, dado el incremento en el nmero
de instrumentos, se realiz en el Laboratorio Tcnico del edicio principal. La Figura 3 muestra
fotografas de grupo realizadas durante las tres intercomparaciones, en los emplazamientos ante-
riormente mencionados:
Figura 3 - Participantes en las Intercomparaciones de REDMAAS
Ao 2010 Ao 2011 Ao 2012
Localizacin de las intercomparaciones
Las campaas de intercomparacin tuvieron lugar en la Estacin de Sondeos Atmosfricos El
Arenosillo (37.10N, 6.73W, 40 m s.n.m) (Figuras 2 y 4 izq.), perteneciente al rea de Investigacin
e Instrumentacin Atmosfrica del Instituto Nacional de Tcnica Aeroespacial (INTA) (www.inta.
es/atmosfera). Este observatorio est situado en la costa atlntica de Andaluca, en la provincia
de Huelva y dentro de la Zona Natural del Parque Nacional de Doana. Esta zona geogrfica est
caracterizada por una fuerte insolacin a lo largo del ao, debido a los aproximadamente 280 das
al ao bajo condiciones de cielo despejado. Alrededor del observatorio, del W al SE en sentido
horario y a lo largo de varias decenas de kilmetros, se encuentra una abundante masa forestal de
rboles con predominancia del pino pionero. Su hoja perenne permite una uniformidad del albe-
do, tanto espacial como temporal, a lo largo de todo el ao. En el sector (SE-W en sentido horario),
y a menos de 1 km del observatorio, se encuentra el Ocano Atlntico.
Gracias a su buena condicin climtica con predominancia de das despejados y a la
dotacin de servicios generales (despachos, sistemas de alimentacin ininterrumpida, reas
informtica-elctrica-electrnica, etc), este observatorio presenta unas condiciones ex-
cepcionales para el desarrollo de campaas de intercomparacin. Ello ha permitido albergar
18
desde 1999, con carcter bianual, las intercomparaciones de espectrofotmetros Brewer,
como Centro Regional de Calibracin para Europa (Regional Brewer Calibration Center for
Europe [RBCC-E]), as como las calibraciones de los fotmetros Dobson llevadas a cabo por
el Centro Regional para Europa (Regional Dobson Calibration Centre-Europe [RDCC-E]) y las
calibraciones de instrumentos de banda ancha.
Figura 4 - (izq.) Estacin de Sondeos Atmosfricos El Arenosillo.
(dcha.) Laboratorio In Situ de Calidad de Aire y Clima (ISLA)
Otra de las actividades rutinarias del observatorio, es la monitorizacin continua de diversos
componentes atmosfricos, como el ozono estratosfrico (desde 1975), la radiacin ultravioleta
(desde 1993), las propiedades del aerosol en columna (desde 1996), el ozono superficial (desde
1997), la distribucin de tamaos submicromtrica y micromtrica del aerosol atmosfrico (desde
2004), las propiedades de dispersin del aerosol atmosfrico (desde 2006), NOx y NO (desde
2007), radiacin global y NIR (desde 2009) y propiedades de absorcin del aerosol atmosfrico
(desde 2012). Ms informacin al respecto puede consultarse en las ltimas referencias disponi-
bles, (Adame et al., 2010; Crdoba-Jabonero et al., 2011; Sorribas et al., 2011; Antn et al., 2012;
Estelles et al., 2012).
Con objeto de que los datos monitorizados sean comparables con otros emplazamientos a
nivel nacional o internacional y as participar en estudios atmosfricos a nivel global, El Arenosillo
colabora con centros de datos internacionales como el World Ozone and Ultraviolet Radiation Data
Centre (WOUDC) (www.woudc.org) y el World Data Center for Aerosols (WDCA) (www.gaw-wd-
ca.org). Un ejemplo a nivel nacional de este tipo de colaboraciones, es la Red Nacional de DMAs
Ambientales (REDMAAS).
En relacin con la monitorizacin de los componentes atmosfricos en superficie, en septiembre
de 2009 se mejoraron las instalaciones gracias a la inauguracin del Laboratorio In Situ de Calidad
del Aire y Clima (ISLA), ver Figura 4 dcha. Dicha instalacin fue sede de las intercomparaciones
19
de REDMAAS en El Arenosillo durante los aos 2010 y 2011. En la Figura 5, se muestran tres ins-
tantneas dentro del ISLA, realizadas durante la intercomparacin del 2010.
Figura 5 - Fotografas de la campaa de intercomparacin en El Arenosillo durante el ao 2010.
En las dos fotografas de la izquierda se observa el montaje utilizado para realizar la verificacin
de la calibracin en dimetro de un SMPS, con partculas de ltex generadas por un atomizador de
Collison. En la fotografa de la derecha se observa el montaje con los 3 SMPS de TSI.
20
INSTRUMENTOS
El instrumento utilizado por los diferentes grupos en REDMAAS es el espectrmetro de part-
culas SMPS (Scanning Mobility Particle Sizer) (ver Figuras 5 y 6). Se compone de un clasificador
electrosttico cuya funcin es discriminar el tamao del aerosol, y de un contador de partculas
que cuenta el nmero de partculas que hay en cada tamao. Otro modelo de espectrmetro de
partculas derivado de los fundamentos de medida del SMPS, es el UFP (Ultrafine Particle Moni-
tor). Dicho instrumento tambin est siendo utilizado en REDMAAS. Un resumen de los equipos
pertenecientes a la red se encuentra en la Tabla 1.
El clasificador electrosttico
A continuacin se explica el principio de operacin de un SMPS. En la Figura 6 se muestran las
partes esenciales de un clasificador electrosttico Modelo 3080 de TSI. Una muestra representa-
tiva del aerosol polidisperso (muestra compuesta por partculas con varios tamaos) entra en el
clasificador electrosttico a travs de su entrada, atravesando un impactador inercial (no mostrado
en la Figura 6). Dicho impactador tiene dos funciones: seleccionar un rango determinado de par-
tculas y medir del flujo polidisperso (Q
P
) que entra en el equipo. Su principal funcin es impedir
la entrada al sistema de medida de aquellas partculas con un tamao superior a uno determina-
do, minimizando la frecuencia de limpieza a la que han de estar sometidos estos sistemas. La
21
3
seleccin del intervalo en dimetros la realiza por impacto inercial, es decir, el aerosol entra en el
cuerpo del impactador dentro de un flujo, obligndole a atravesar un pequeo orificio y por tanto
incrementando su velocidad. A la salida del orificio, el flujo se dirige hacia una lmina plana sobre
la cual se ha colocado una sustancia grasa (vaselina). Las partculas cuya inercia excede de un
cierto valor, son incapaces de seguir las lneas del flujo y colisionan contra dicha superficie siendo
atrapadas por la sustancia grasa. El resto de las partculas, con una inercia inferior, continan hacia
el interior del instrumento. La segunda funcin del impactador inercial es la de medir el flujo Q
P

(cm
3
s
-1
) a la entrada del instrumento, por medio de la medida de la disminucin de presin a travs
de un tubo capilar.
22
Figura 6 - Partes esenciales del clasicador electrosttico TSI Modelo 3936 (TSI, 2004).
La informacin sobre los clasificadores que han participado en las distintas intercomparacio-
nes, puede consultarse en la Tabla 2. Exceptuando la Universidad de Granada que particip con un
instrumento UFP, el resto de grupos de REDMAAS dispone del Modelo 3080 de TSI.
El aerosol polidisperso que ha atravesado el impactador de entrada, es a continuacin expues-
to a altas concentraciones de iones bipolares procedentes de una fuente radiactiva de Krypton
(Kr-85) denominada neutralizador. Con ello se provoca la descarga controlada de las partculas
hacia una distribucin de carga conocida, por medio del mecanismo de difusin de carga bipolar,
consiguindose que a la salida del neutralizador todos los aerosoles tengan una o varias cargas, las
23
mnimas posibles correspondientes al equilibrio trmico. Las caractersticas de los neutralizadores
que han participado en las campaas de intercomparacin se muestran en la Tabla 3:
Modelo Clasificador n/s Organismo Ao
TSI - 3080 70813087 AEMET 2010,2012
TSI - 3080 CIEMAT 2010,2011,2012
TSI - 3080 71105059 CSIC 2011,2012
TSI - 3080 8289 INTA 2010,2011,2012
TSI - 3080 70613062 Univ. A Corua 2010,2011,2012
UFP - 3031 3301102404 Univ. Granada 2011,2012
Tabla 2. Informacin sobre los clasicadores participantes en las intercomparaciones REDMAAS: modelos,
nmeros de serie (n/s), entidades a las que pertenecen y aos en los que han participado.
Modelo N Serie Elemento Actividad Organismo Fecha Ref. Ao
TSI-3077A 77A-169 Kr-85 10 mCi AEMET 01/02/2008 2010,2011,2012
TSI-3077 77-0572 Kr-85 2 mCi CIEMAT 01/06/2009 2010,2011,2012
TSI-3077 77-0569 Kr-85 2 mCi CIEMAT 01/06/2009 2010,2011,2012
TSI-3077 77-0621 Kr-85 2 mCi CSIC 02/07/2012 2012
TSI-3077 77-0514 Kr-85 2 mCi INTA 01/02/2007 2010,2011,2012
TSI-3077 77-0531 Kr-85 2 mCi Univ. A Corua 15/11/2007 2010,2011,2012
Tabla 3. Informacin sobre los neutralizadores participantes en las intercomparaciones REDMAAS:
modelos, nmeros de serie, elemento radiactivo, actividad, entidades a las que pertenecen,
fechas de referencia y aos en los que han participado.
A continuacin, el aerosol polidisperso llega al DMA (Differential Mobility Analyzer) que es
una de las partes fundamentales del instrumento SMPS, ya que de ella depende una correcta
clasificacin del aerosol en funcin de su dimetro. Debido a su importancia dentro de este tipo
de sistemas de medida, la REDMAAS debe su nombre a este analizador. Son numerosas las geo-
metras que un DMA puede presentar, pero la que utilizan todos los miembros de REDMAAS es
la denominada Long-DMA.
En la Figura 7 se presenta la geometra de un Long-DMA cuyas partes fundamentales son: dos
electrodos cilndricos coaxiales (graficados en rojo) de radios R1 y R2 y longitud L y el circuito por
el que circulan cuatro flujos: dos que llegan al DMA (Q
P
y Q
L
) y dos que salen (Q
EX
y Q
M
).
A continuacin se expone la metodologa de clasificacin utilizada por el DMA. El aerosol polidis-
perso que previamente se ha llevado a carga conocida en el neutralizador, entra en el DMA por la parte
24
superior como flujo Q
P
y es transportado a lo largo del DMA por medio del flujo Q
L
. El flujo Q
L
o flujo lim-
pio o sheath, es aquel que antes de introducirlo en el DMA ha atravesado varios filtros, siendo su nica
funcin la de crear un campo de fluido, es decir transportar la partcula sin modificar sus propiedades.
Entre los dos electrodos cilndricos y concntricos se aplica una diferencia de potencial V,
apareciendo por tanto sobre las partculas cargadas un campo elctrico E. Dicho campo causa el
movimiento de las partculas a travs del DMA hacia el electrodo con signo opuesto a la carga que
posee. As, las partculas cargadas con una carga positiva, dado que el voltaje aplicado es negativo,
estarn sometidas a una fuerza que las acercar hacia el electrodo interior, mientras que las carga-
das negativamente, las alejar hacia el electrodo exterior.
Las partculas que se mueven hacia el electrodo interior, lo harn hacia diferentes posiciones
a lo largo del electrodo en funcin de su movilidad elctrica, la cual est inversamente relacionada
Figura 7 - Partes esenciales de un Long-DMA.
25
con el dimetro de la partcula (Knuson and Whitby, 1975). Dependiendo del potencial aplicado, so-
bre el colector se situar un flujo aerosol monodisperso Q
M
, clasificado en funcin de su movilidad
elctrica, por tanto de su dimetro. Posteriormente, Q
M
saldr del DMA hacia el contador de par-
tculas, con objeto de medir su concentracin. Realizando un barrido de potencial dentro del DMA,
irn atravesando el colector las partculas con diferentes dimetros, realizndose un escaneo a lo
largo de todo el rango de dimetros de la distribucin. La Tabla 4 muestra los datos de los DMA
utilizados en las intercomparaciones REDMAAS a lo largo de los tres aos de actividad.
Tabla 4. Informacin sobre los DMA (Differential Mobility Analyzer) participantes en las intercomparaciones
REDMAAS: modelos, nmeros de serie (n/s), entidades a las que pertenecen y aos en los que
han participado.
Modelo DMA n/s DMA Organismo Ao
Long TSI-3081 70810534 AEMET 2010,2012
Long TSI-3081 70838179 CIEMAT 2010,2011,2012
Long TSI-3081 71105019 CSIC 2011,2012
Long TSI-3081 1283 INTA 2010,2011,2012
Long TSI-3081 10611499 Univ. La Corua 2010,2011,2012
Long TSI-3081 1031571 Univ. Granada 2011,2012
El contador de partculas
Una vez que el Clasificador Electrosttico ha seleccionado el tamao de las partculas, estas entran
en el contador de partculas (CPC - Condensation Particle Counter). Durante la intercomparacin
se han utilizado varios tipos de contadores de partculas los cuales, con carcter general, tienen el
modo de operacin que a continuacin se detalla.
Las partculas, dentro del CPC, se conducen a travs de una cmara de saturacin, la cual se
encuentra a una temperatura que permite la evaporacin de un elemento lquido como el butanol
o el agua destilada. La temperatura de la cmara de saturacin oscila entre los 35C y los 60C en
funcin del modelo del contador, al igual que el elemento lquido utilizado. En el caso de los CPC
empleados en REDMAAS, todos ellos utilizan el butanol exceptuando el modelo WCPC3785 que
usa agua destilada.
Las partculas junto con el vapor entran a continuacin en el denominado tubo de condensa-
cin, que se encuentra a una temperatura inferior (oscila entre los 10C de los modelos CPC3022A
y UCPC3776 y los 22C del CPC3772), permitiendo la condensacin del vapor sobre las partculas,
las cuales actan como elementos de nucleacin. De esta manera, la partcula ve incrementado su
tamao y as puede ser contada por un mtodo ptico.
Posteriormente el aerosol entra en la etapa ptica, cuyas partes fundamentales son: un lser
de diodo y unas lentes colimadoras y cilndricas. Al impactar el haz lser sobre las partculas, se
26
produce el fenmeno de dispersin de la radiacin incidente, la cual es recogida y focalizada por
las lentes sobre el sensor, incrementndose el marcador de conteo en una unidad. En la Tabla 5
puede encontrarse la informacin relativa a los distintos contadores de partculas participantes en
las intercomparaciones REDMAAS.
Modelo (n/s) D
50
(nm) Lquido Organismo Ao
CPC3010 70431239 10 Butanol AEMET 2010,2012
CPC3775 70833258 4 Butanol CIEMAT 2010,2011,2012
CPC3025A 1201 3 Butanol CIEMAT 2010,2011,2012
CPC3022A 7 Butanol CIEMAT 2011
CPC3772 17705279 10 Butanol CSIC 2011,2012
UCPC3776 70650301 2.5 Butanol INTA 2011,2012
UCPC3776 70738077 2.5 Butanol INTA 2010,2012
WCPC3785 70549043 5 Agua Univ. A Corua 2010,2011,2012
UFP3031 3001102404 20 No-liquido Univ. Granada 2011,2012
Tabla 5. Informacin sobre los contadores de partculas participantes en las intercomparaciones
REDMAAS: modelos, nmeros de serie (n/s), D
50
, elemento lquido, entidades a las que
pertenecen y aos en los que han participado.
Uno de los parmetros ms importantes que caracterizan a los CPC es el D
50,
que es el
tamao de la partcula que presenta una eficiencia de conteo del 50%. Por encima de ese
tamao, la eficiencia aumenta hasta ser la unidad para tamaos superiores a los 20 nm.
En la Tabla 5 puede observarse la variabilidad del D
50
de los CPC. Conocer este parmetro
es fundamental para saber cual es el rango de dimetro medido por el instrumento y, por
tanto, para interpretar posibles desviaciones en la intercomparacin con instrumentos con
diferente D
50
.
Ms informacin sobre el procedimiento fsico de la medida de los espectrmetros de part-
culas SMPS, puede consultarse en (Knutson and Whitby, 1975; Wiedensohler, 1988; TSI, 2002a;
2002b; 2005; 2006a; 2006b; 2007a; 2007b; 2008; Sorribas, 2008).
El monitor de partculas ultrafinas (UFP)
Tal y como se mostr en la Tabla 2, los clasificadores electrostticos utilizados por los diferentes grupos de
REDMAAS son similares, exceptuando el Ultrafine Particle Monitor (UFP) Modelo 3031 (TSI, 2008). Este
equipo se diferencia de los dems en que no dispone de neutralizador radiactivo, si no que el proceso
de carga del aerosol se realiza a travs de un cargador unipolar de corona de descarga (ver Tabla 3). Otra
diferencia con el resto de equipos es que, una vez clasificado el aerosol con un Long-DMA (Tabla 4), el
conteo del nmero de partculas lo realizan varios electrmetros situados a lo largo del DMA.
27
Las dos ventajas de este tipo de sistemas son: primero, que no utilizan una fuente ra-
diactiva para la carga del aerosol y segundo, que no necesitan un elemento lquido como el
butanol o el agua destilada para el conteo del nmero de partculas. Ambas ventajas simpli-
fican la periodicidad de su mantenimiento, pero conllevan la reduccin de la resolucin del
instrumento. As, mientras un SMPS dispone de una resolucin de hasta 64 canales/dcada,
el UFP tiene tan solo 6 canales/dcada.
Al tener una disminucin en la periodicidad en su mantenimiento, el Ultrafine Particle Monitor
(UFP) es el instrumento automtico que se utiliza para la medida de la concentracin de partculas
ultrafinas, en las redes de monitorizacin de la calidad del aire (TSI, 2008).
28
PROCEDIMIENTOS PARA LA GARANTA
DE COMPARABILIDAD
Vericacin de la calibracin de los caudalmetros
Para que se realice correctamente la clasicacin de la partcula en funcin de su dimetro, es muy
importante que los sistemas SMPS y UFP trabajen con unos ujos adecuados a su modelo. Para
garantizar que los ujos son correctos, se precisa su vericacin de forma peridica y en caso nece-
sario su calibracin. Para ello, es habitual utilizar un caudalmetro volumtrico. Uno de los ms utiliza-
dos es el que usa el ascenso de una burbuja de jabn como principio de medida, como por ejemplo
Gilian Gilibrator
TM
2, que es un patrn primario para la calibracin de equipos de muestreo de aire.
Otros caudalmetros volumtricos usan como principio de medida la cada de presin en un oricio,
por ejemplo del fabricante TSI (los cuales deben de ser calibrados respecto a un estndar primario).
En el caso del sistema Gilian Gilibrator
TM
, una medida de caudal de aire patrn primario es un
volumen dividido por un intervalo de tiempo. El volumen (v) es el volumen de espacio medido en-
tre dos sensores infrarrojos y el tiempo (t), es el intervalo para que una pelcula de burbuja de jabn
atraviese dicho volumen. La precisin del reloj electrnico para la medida de (t) es muy grande,
con lo que la precisin en la medida del ujo viene determinada por la precisin en la medida del
volumen. Al inicio de las intercomparaciones REDMAAS, se intercompararon los sistemas Gilian
Gilibrator
TM
y caudalmetros volumtricos de TSI de los grupos participantes, con objeto de garan-
tizar su calibracin.
29
4
El sistema utilizado para la intercomparacin de los caudalmetros est basado en la obtencin
de un ujo de caudal conocido, utilizando una bomba de succin y una llave para controlar el ujo.
Fijando el ujo, cada caudalmetro fue atravesado por dicho caudal, comparndose los resultados
obtenidos para buscar posibles desviaciones de sus calibraciones.
Vericacin de los ujos de entrada de los CPC y el UFP
Una vez vericados los caudalmetros, se procede a la vericacin de los ujos de entrada de los
CPC y el UFP, haciendo que el ujo aspirado por cada instrumento atraviese el caudalmetro. Para
cada sistema se realizaron cinco medidas, considerndose como ujo nal el promedio obtenido.
No todos los CPC utilizan el mismo ujo aerosol, as, por ejemplo, los modelos CPC3010,
WCPC3785 y CPC3772 utilizan nicamente 1 litro por minuto (lpm), mientras que el UFP3031 fun-
ciona a 5 lpm. El resto de instrumentos tienen dos modos de operacin: High Flow Mode (HFM),
el cual utiliza un ujo de 1.5 lpm y el Low Flow Mode (LFM), con 0.3 lpm. Habitualmente HFM se
utiliza cuando en las medidas es necesario minimizar las prdidas por difusin en las paredes de
los tubos de muestreo o el tiempo de respuesta en la medida. LFM suele ser empleado cuando el
CPC trabaja junto con un clasicador electrosttico dentro de un sistema SMPS.
El ujo y la incertidumbre del ujo en cada uno de los modos de operacin, segn las especi-
caciones tcnicas de cada uno de los modelos de CPC, se encuentran en la Tabla 6.
30
Equipo Caudal (lpm)
CPC3775, UCPC3776, CPC3022A-bajo caudal (LFM) 0.3 0.015
CPC3025A-bajo caudal (LFM) 0.3 0.03
WCPC3785, CPC3772 1 0.05
CPC3010 1 0.1
CPC3775, UCPC3776-alto caudal (HFM) 1.5 0.05
CPC3022A, CPC3025A-alto caudal (HFM) 1.5 0.15
Tabla 6. Caudales e incertidumbres en los CPC utilizados durante las intercomparaciones
En general, los CPC pueden ser utilizados con bombas de succin internas o externas, excep-
tuando los modelos CPC3010 y CPC3772 que nicamente trabajan con bombas externas.
Intercomparacin de los CPC y el UFP
El montaje instrumental necesario para la comparacin de los CPC y el UFP se muestra en la Figura
8. El ujo de muestra se introduce desde el exterior del laboratorio gracias a la accin de una bomba
general de succin que trabaja a un caudal Q
2
. Una vez ha llegado al distribuidor, el ujo de muestra es
transportado a cada uno de los instrumentos por la accin de las bombas, bien internas bien externas,
31
de las que disponen. El caudal Q
1
extrado desde el exterior, Figura 8, ser por tanto la suma del caudal
Q
2
succionado por la bomba general as como de los caudales conocidos de cada uno de los CPC.
Con objeto de que la muestra de aerosol que llegue a los CPC sea idntica, el ujo dentro del
tubo que introduce la muestra desde el exterior al laboratorio, ha de estar dentro de un rgimen
laminar. El rgimen est caracterizado por un parmetro denominado Nmero de Reynolds, cuyo
valor ha de ser inferior y cercano a 2000 para garantizar que el ujo es laminar. Para un dimetro
de tubo determinado, el parmetro que permite modicar el Nmero de Reynolds es el ujo Q
1
y,
dado que el ujo de cada CPC es constante (ver Vericacin de los ujos de entrada de los CPC
y el UFP, pgina 30) nicamente la variacin de Q
2
permite garantizar el ujo laminar. Por medio
del rotmetro y de la vlvula se mide y controla el ujo de inters Q
2
.
Figura 8 - Montaje instrumental diseado para la intercomparacin de los CPC y
el UFP.
Durante la intercomparacin de los CPC, y con objeto de garantizar la comparabilidad de las
muestras y del muestreo realizado, todos midieron simultneamente utilizando la misma congu-
racin en el software AIM (Aerosol Instrument Manager), seleccionndose los siguientes parme-
tros de muestreo:
Sample Length: 86 340 s.
Repeat: 24 h.
Averaging Interval: 60 s.
32
Mantenimiento anual de los clasicadores electrostticos
Con carcter anual hay que realizar el mantenimiento de los clasificadores electrostticos,
que consiste principalmente en el cambio de filtros y limpieza de los tubos internos. Para
ello hay que abrir el clasificador y realizar el mantenimiento, siguiendo las indicaciones en
el manual del instrumento. Durante las intercomparaciones de 2011 y 2012 se ha realizado
este mantenimiento.
Vericacin de la calibracin de los DMA
Tal y como se ha explicado anteriormente en El clasicador electrosttico, pgina 21, el DMA
es el encargado de realizar la clasicacin del aerosol en funcin del dimetro. La vericacin de la
calibracin de los DMA permite conocer la incertidumbre de la clasicacin realizada.
Para realizar la vericacin se generan partculas con un dimetro conocido (aerosol monodis-
perso), las cuales son introducidas en el SMPS o el UFP para proceder a su clasicado en funcin
del tamao. Las partculas que se generan son esferas de PSL (Polystyrene Latex Particles) que
se encuentran comercialmente suspendidas en una solucin lquida, la cual ha de ser nebulizada
para poder ser aspirada por el instrumento. A continuacin se explica el sistema de generacin de
aerosoles monodispersos utilizado (Figura 9).
Figura 9 - Montaje instrumental diseado para la vericacin de la calibracin de los DMA.
33
Es un generador diseado y fabricado por el CIEMAT (May, 1973), cuyo funcionamiento se
basa en el principio de Venturi. Las partculas se producen al pulverizar una solucin lquida utilizan-
do un chorro de N
2
o aire comprimido a alta velocidad, el cual se regula gracias a un manmetro y
una vlvula. La solucin lquida con partculas PSL se preparar mezclando unas gotas de la solu-
cin comercial de PSL en agua ultrapura. Se utilizaron dos tamaos diferentes de PSL, de 80 nm y
de 200 nm, adecuados ambos a los rangos de dimetros medidos por el SMPS.
La disolucin conseguida fue a continuacin introducida en un secador de naon
TM
, con objeto
de disminuir la humedad relativa de la muestra por debajo del 40% (ms detalle sobre el montaje
realizado para la correcta utilizacin de los secadores de naon
TM
, se mostrar en Intercomparacin
de los SMPS y UFP, pgina 33. Posteriormente la muestra se introdujo en cada uno de los siste-
mas SMPS o UFP para su clasicacin en tamao. La diferencia entre el dimetro detectado por los
SMPS y el UFP con el valor nominal de las PSL, indica la incertidumbre de la clasicacin en tamao
realizada.
Intercomparacin de los SMPS y UFP
Una vez nalizados el mantenimiento de los clasicadores y la vericacin de los DMA y de los
CPC, los sistemas SMPS fueron intercomparados. Se muestra en la Figura 10, el montaje instru-
mental que se utiliz durante la intercomparacin.
Figura 10 - Montaje instrumental diseado para la intercomparacin de los SMPS y el UFP.
34
Con respecto al ujo muestra extrado desde el exterior Q
1
, al igual que se explic en Inter-
comparacin de los CPC y el UFP, pgina 30, estuvo dentro de un rgimen laminar con objeto de
garantizar la similitud en la muestra que llevaba a cada uno de los equipos. Ello se consigui gracias
a la utilizacin de la bomba de succin (BS1) y la vlvula (V1).
Cada SMPS participante en la intercomparacin, tuvo su entrada conectada a un secador de
naon
TM
para garantizar que la humedad relativa de la muestra era inferior al 40% y cada secador
estuvo conectado al distribuidor (DST1).
Un secador consiste en dos tubos concntricos, siendo el tubo interior de un material deno-
minado naon
TM
y el exterior de acero inoxidable. El ujo de muestra circula dentro del tubo de
naon
TM
y un ujo, en sentido contrario (denominado contra ujo), circula por el espacio entre el
tubo de naon
TM
y el tubo de acero inoxidable. Dicho contra ujo tiene un caudal de al menos dos
veces el del ujo de muestra, una humedad relativa inferior al 40% y est limpio de partculas.
Su funcin es la de eliminar el agua de la muestra y as, disminuir su humedad relativa. El contra
ujo se obtiene gracias a la accin de la bomba de succin BS2, se mide por el rotmetro (R2) y
est regulado por la vlvula (V1). El contra ujo, antes de llegar al distribuidor (DST2), atraviesa un
secador de gel de slice para disminuir su humedad relativa y un ltro para eliminar las partculas
que contiene. Dado que durante la intercomparacin estn operando varios SMPS, se situ un
distribuidor (DST2) para coger la muestra seca y sin partculas que va a actuar de contra ujo del
secador de naon
TM
para cada SMPS y un DRT3 a n de utilizar nicamente una bomba.
Durante la intercomparacin, todos los SMPS midieron simultneamente con la misma con-
guracin, con objeto de garantizar la comparabilidad de las muestras. Los parmetros en el
software AIM fueron:
Scan up time: 120 s.
Scan down time: 15 s.
Scans Per Sample: 2.
Number of Samples: 1.
Multiple Charge Correction: ON.
Diffusion Correction : ON.
Intercomparacin de los sensores de temperatura y RH
Son varias las referencias que aconsejan la medida de la humedad relativa y la temperatura del
ujo limpio y ujo aerosol del SMPS, con objeto de monitorizar si el secado de los ujos es el
adecuado. Durante la intercomparacin de 2012, se realiz una intercomparacin de los sensores
de RH y temperatura utilizados. Para ello, con los sensores disponibles, se muestrearon dichos
parmetros simultneamente durante dos das, con objeto de comparar su evolucin y descubrir
posibles desviaciones.
Caracterizacin de los secadores de naon
TM
Tal y como se ha comentado con anterioridad en Vericacin de la calibracin de los DMA, pgina
32 y, en Intercomparacin de los SMPS y UFP, pgina 33, los secadores de naon
TM
son necesarios
35
para adecuar la humedad relativa de la muestra a los estndares marcados por redes internacionales
como por ejemplo la WMO (World Meteorological Organization), las cuales recomiendan medir a
humedad relativa inferior al 40%. Cuando se utilizan introducindolos en la lnea de muestreo, hay
que tener en cuenta tambin que pueden producir un incremento de las prdidas de aerosol por
deposicin en la lnea, alterando su concentracin y por tanto sus propiedades microfsicas. Con
objeto de realizar un estudio sobre la variabilidad en las prdidas dentro de los secadores, se realiz
una intercomparacin de los secadores utilizados por los diferentes grupos participantes en la inter-
comparacin.
El montaje utilizado durante el estudio de la deposicin en los secadores, se muestra en la
Figura 11. Una muestra de aire se introdujo en un secador de naon
TM
para secar el aerosol que
posteriormente entr en dos SMPS. A la entrada de uno de los SMPS, se fue situando cada se-
cador de naon
TM
que se pretenda caracterizar, mientras que el otro SMPS meda sin secador. La
diferencia en las distribuciones de tamao monitorizadas con ambos instrumentos, corresponde
con las prdidas por difusin en funcin del dimetro. Con objeto de que las diferencias entre las
dos medidas se debieran nicamente a la presencia del secador de naon
TM
, para este estudio
se utilizaron dos SMPS, que mostraron un comportamiento similar durante su intercomparacin.
Figura 11 - Montaje utilizado en el estudio de deposicin en secadores.
36
RESULTADOS
Verificacin de la calibracin de los DMA con ltex
Durante las tres campaas de intercomparacin realizadas, despus de las medidas de los cauda-
les de los DMA y CPC, se procedi a la verificacin de la calibracin de los DMA, para comprobar
que medan correctamente partculas de ltex de tamao conocido, consideradas estndares pri-
marios del tamao.
En la campaa de 2010 se verific la calibracin de los DMA de cuatro instituciones (Univer-
sidad de A Corua, CIEMAT, INTA y AEmet) ya que el DMA correspondiente al CSIC estuvo en
reparacin durante el periodo de la intercomparacin. Se eligieron dos tamaos de partculas:
0.08 y 0.20 m. Las partculas de ltex se encontraban en suspensin acuosa y se aerolizaron por
medio de un atomizador de Collison (Figura 8). Un ejemplo de las medidas realizadas se puede
encontrar en la Figura 12.
Los resultados obtenidos en todas las campaas se encuentran en la Figura 13. En el caso
del tamao pequeo, los instrumentos midieron justo el tamao nominal de 80 nm, con una
desviacin mxima del 1.1%. El segundo tamao, 0.20 m, dio una desviacin del 5% en todos
los equipos, midiendo estos 0.19 m. Como todos los instrumentos dieron una correcta medida
para las partculas de 80 nm y la misma desviacin para las partculas de 0.19 m, se pens que
estas ltimas tenan una desviacin del 5% sobre su tamao nominal, valor que est dentro de
37
5
38
Figura 12 - Ejemplo de la vericacin de la calibracin de un SMPS con
partculas de ltex de 190 nm.
Figura 13 - Resumen de los resultados de las calibraciones de los DMA.
Se incluyen unas bandas de error del 3%.
39
las especificaciones del fabricante. Teniendo en cuenta este valor de 0.19 m la desviacin mxima
es de 2.2% para un caso, estando el resto por debajo del 0.5%. En el ao 2011 se observ que el
DMA-3 era el que ms difera, con una desviacin mxima del 9.4% para partculas de 190 nm. El
resto de instrumentos estuvieron por debajo del 3% para ambos tamaos. Debido a este resultado
el DMA-3 fue posteriormente enviado a la empresa fabricante para su revisin. En el ao 2012, to-
dos los equipos tuvieron errores menores al 3% para las partculas de 80 nm y slo dos estuvieron
por encima de este valor para las de 190 nm.
En el caso del UFP, la prueba realizada con las partculas de ltex no resulta concluyente.
Este equipo mide la concentracin de partculas en los canales 20-30 nm, 30-50, 50-70, 70-100 y
>200 nm. Las partculas de 80 nm debe clasificarlas dentro del canal 70-100 nm y las de 200 nm en
el 100-200 nm o en el >200 nm. Sin embargo, debido a las impurezas del agua, detecta partculas
en todos los canales de forma que la prueba no es concluyente.
Intercomparacin de 2010
La intercomparacin de 2010 se inici comparando 5 modelos distintos de contadores de partculas
(CPC): 3010, 3025, 3775, 3776 y 3785, todos usando butanol como lquido de condensacin, excepto
el 3785 que utilizaba agua. Estuvieron muestreando aire ambiente durante 14 horas y los resultados
se encuentran en la Figura 14. Hasta medianoche la concentracin de partculas fue baja, pero pos-
teriormente hubo un cambio en la direccin del viento y las masas de aire llegaron desde la ciudad
Figura 14 - Resultados de la intercomparacin de los CPC.
40
de Huelva. Esto signific un aumento de la concentracin numrica de partculas desde 2000 hasta
14 000 cm
-3
. Durante ambos perodos, los CPC 3025, 3775 y 3776 midieron concentraciones muy
similares, el CPC 3010 midi concentraciones menores y el CPC 3785 mayores. Durante el primer
perodo, el CPC 3785 midi un 10% ms que el 3775, y durante el segundo la diferencia fue del 12%,
un valor similar. Parece que los CPC que utilizan agua como lquido de condensacin pueden tener esta
caracterstica, como se ha visto en Hering y Quant (2005). Para el CPC 3010, durante el primer perodo,
la diferencia con el 3775 fue de -4% y durante el segundo perodo del -11%. La principal diferencia entre
este CPC y los dems, basados en butanol, es el lmite de deteccin para el tamao de partculas. Los
otros tres CPC tienen un lmite de deteccin de alrededor de 3 nm, mientras que el CPC 3010 tiene un
lmite de 10 nm; as que, cuando no hay partculas en el modo de nucleacin, mide una concentracin
similar a la de los otros CPC. Cuando hubo una alta concentracin en el modo de nucleacin, existieron
diferencias entre las medidas. Durante el primer perodo, se produjo la tpica distribucin nocturna en el
sitio, con muy pocas partculas por debajo de 10 nm, pero cuando la direccin el viento cambi y hubo
transporte de partculas desde la ciudad de Huelva, hubo mayores concentraciones de estas partculas.
Los SMPS completos (DMA ms CPC) se instalaron tambin en la estacin de medida y se tomaron
muestras igual que se haba hecho con los CPC. Fueron tres SMPS de TSI, con CPC 3775 (SMPS-2), 3776
(SMPS-5) y 3010 (SMPS-4). Los tres SMPS de TSI utilizaron un secador de nafion
TM
para el caudal de
la muestra y un secador de nafion
TM
o uno de difusin en el caudal de sheath. Midieron durante casi
dos das (41 horas) y durante este tiempo diferentes masas de aire con diferentes tipos de partculas,
llegaron hasta el punto de muestreo. En la Figura 15 se puede encontrar un ejemplo de dos tipos dife-
rentes de distribucin de tamaos de partcula. En el grfico de la izquierda slo se observ un modo
Figura 15 - Distribuciones de tamao de partculas medidas durante la intercomparacin de SMPS 2010.
de acumulacin, mientras que en el grfico de la derecha se produjo un cambio en la masa de aire y
tambin aparece un modo de nucleacin. En los dos grficos los tamaos de las partculas correspon-
dientes a los modos son muy similares en los tres instrumentos, por lo que es posible decir que todos
41
los sistemas han medido correctamente el tamao de las partculas. En el caso del modo de acumu-
lacin SMPS-2 y SMPS-4 midieron las mismas concentraciones numricas de partculas y el SMPS-5
una algo menor. Como el CPC-2 y el CPC-5 midieron las mismas concentraciones numricas durante
la intercomparacin de CPC, el motivo de esta concentracin ligeramente menor se debe a algunas
prdidas en el sistema total para este modo. En el caso del modo de nucleacin (grfico de la derecha),
la situacin es diferente. SMPS-2 y SMPS-5 midieron las mismas concentraciones de partculas pero
SMPS-4 midi valores ms altos. La explicacin de esto es que SMPS-2 y SMPS-5 utilizaron un caudal
de aerosol/caudal de sheath de 0.3 / 3, mientras que el SMPS-4 utiliza un valor de 0.6/6. En este
segundo caso, el caudal ms alto produce menores prdidas en el sistema, por lo que la concentracin
numrica de partculas medida es mayor (Karlsson y Martinsson, 2003).
Durante la intercomparacin de 2011 se repiti el proceso llevado a cabo el ao anterior, empe-
zando por los contadores disponibles. Estuvieron muestreando aire ambiente durante 19 horas y
media y los resultados se encuentran en la Figura 16.
Figura 16 - Resultados de la intercomparacin de CPC.
En la intercomparacin de contadores, se observ que el CPC-2C 3022 meda habitualmente
un 10% menos que la media de los otros equipos, aunque haba periodos con descensos del 40%,
42
Figura 16. Estos periodos coincidieron con concentraciones de partculas por encima de 1x10
4

cm
3
, donde el 3022 pasa de medir en modo conteo a medir en modo fotomtrico (Agarwal y Sem,
1980). Las medidas realizadas demostraron que este modo estaba descalibrado y que era necesa-
ria su calibracin. En el resto de equipos, la mxima desviacin es de 5.0 y -5.6 para los CPC-1 y
CPC-5, los otros estn por debajo del 1.1 % de desviacin.
Una vez intercomparados los contadores se procedi a intercomparar los SMPS completos.
Un ejemplo se puede encontrar en la Figura 17. Los resultados mostrados aqu corresponden a las
medias de las medidas realizadas entre las 22 y 24h del 6 de octubre. Las distribuciones mostradas
se han corregido con los valores de calibracin con ltex obtenidos previamente. Se observa que
el SMPS-1 mide de forma similar al resto de equipos para partculas de tamaos pequeos, pero a
partir de 70-80 nm se separa de estas medidas, observndose valores de concentracin menores. El
origen de esta desviacin pudo estar en la fuente de alto voltaje, ya que el caudal de arrastre o sheath
se mantuvo constante durante las medidas y la geometra es invariable. Una caracterstica a destacar
es que las concentraciones medidas son muy similares en las subidas y en las bajadas, pero no as
en el mximo, donde se ven diferencias de hasta el 25% con el valor promedio. Este porcentaje es
mayor que la diferencia entre los distintos contadores, por lo que el motivo no est en ellos. Debido
al tamao en que ocurren estas diferencias, no se puede decir que estn causadas por prdidas
debidas a difusin en los tubos de distintas longitudes situados antes de entrar en cada instrumento.
Se desconoce cual puede ser el origen de esa variacin en la concentracin medida en los mximos.
Figura 17 - Distribuciones de tamaos de partculas medidas durante la
intercomparacin de SMPS 2011
43
Durante esta campaa tambin particip el Ultrafine Particle Monitor (UFP3031) de TSI. En la
Figura 18 se muestra un ejemplo de medida comparndola con la correspondiente del SMPS-5.
Se observa que se comportan de manera similar en los primeros canales, pero no para el caso
del ltimo canal. Si se comparan canal por canal, se observa que los canales que mejor acuerdo
presentan, son el primero y el segundo, con un coeficiente de correlacin R
2
por encima de 0.9 y
pendientes prximas a 1. El ltimo canal es el que peor acuerdo presenta, con un coeficiente R
2

prximo a cero. Los canales 50-70, 70-100 y 100-200 presentan valores de pendiente inferiores a 1
de forma que el UFP3031 mide concentraciones de partculas superiores al SMPS-5.
Figura 18 - Distribuciones de tamaos de partculas medidas durante la intercomparacin de SMPS 2011
por el UFP3031 y el SMPS-5
Durante la intercomparacin de 2012 se volvieron a repetir los procedimientos seguidos en las
campaas anteriores, empezando por intercomparar los contadores disponibles. Estuvieron mues-
treando aire ambiente durante 18 horas y los resultados se encuentran en la Figura 19.
44
En estos resultados se observa que existen dos grupos claros de medidas. Un primer grupo
mide alrededor de un 9% por encima del valor medio, mientras que un segundo grupo tiene dos
contadores con un 9.5% y un contador con un 5% por debajo de dicho valor. Este segundo grupo
corresponde a aquellos contadores que pueden medir tamaos de partculas menores, bajando
hasta 3 nm. Al ser capaces de medir un rango mayor de tamaos deberan de medir igual o mayor
concentracin de partculas, pero nunca por debajo. En los aos anteriores ya se observ que el
CPC 3776 haba medido por debajo de los otros equipos (con la excepcin del 3010 que tiene un
rango menor), por lo que la tecnologa asociada a este equipo puede ser la causante de la diferen-
cia en las medidas, sobre todo viendo que en la intercomparacin de 2012 hay dos contadores de
este tipo y ambos dan el mismo resultado. En el caso del CPC3025 se desconoce la razn por la
que mide menores concentraciones ya que no fue as en aos anteriores.
Al igual que la campaa anterior, en la realizada en 2012 tambin particip el Ultrafine Particle Monitor
(UFP3031) de TSI. En la Figura 20 se muestra la comparacin de las concentraciones totales medidas con
las obtenidas con dos CPC, un CPC3776 y un CPC3010. El ltimo no pudo compararse en la primera serie
y se incluy en esta. Como se observa, el CPC3776 y el UFP3013 tienen un comportamiento parecido,
con una diferencia promedio entre ellos del -0.4%. La diferencia entre el UFP y el CPC3010 es mayor,
especialmente en las dos primeras horas de la intercomparacin. Puede deberse a que el CPC3010 em-
pieza a detectar partculas a 10 nm y que durante ese periodo de tiempo llegaran al punto de muestreo
partculas pequeas, detectadas por el CPC3776 y el UFP pero no por el CPC3010.
Figura 19 - Resultados de la intercomparacin de los CPC
45
En la comparacin de los SMPS, Figura 21, se observa que el problema que apareci el ao
pasado en el caso del SMPS-1, ha desaparecido y que los mximos en las distribuciones coin-
ciden en todos los equipos. Ms difcil de explicar es la variacin en las concentraciones. En las
intercomparaciones anteriores se haba observado que las subidas y bajadas de las gaussianas
tenan valores medidos parecidos para los diferentes instrumentos, pero que en el mximo, las
concentraciones medidas, podan variar de un equipo a otro. En la presente intercomparacin se
observan diferencias en las concentraciones tambin en las subidas y bajadas de las gaussianas.
Comparando con las medidas de los CPC, se observa que aquellos que tenan concentraciones
ms altas, ahora tambin dan valores ms altos, con la excepcin del SMPS-5, que mide altas
concentraciones, especialmente en el modo de nucleacin. Para el caso del SMPS-2 se observ
una importante cada en la medida de concentraciones de partculas pequeas. Posteriormente a
la intercomparacin se ha encontrado un problema en los voltajes bajos que no permita medir los
tamaos ms pequeos.
Durante la intercomparacin de 2012 se incorporaron los sensores de temperatura y humedad,
que se utilizan con los SMPS, para asegurar que se cumplen los protocolos de la REDMAAS y de
otras redes (ACTRIS), en el caso de algunas instituciones. Los resultados obtenidos mostraron un
buen acuerdo entre los sensores de la misma institucin y, una ligera diferencia, entre sensores
de distinto organismo. La recomendacin es calibrarlos con sales certificadas e intercompararlos
posteriormente al menos una vez al ao.
Figura 20 - Resultados de la intercomparacin de los CPC
46
Figura 21 - Distribuciones de tamaos de partculas medidas durante la
intercomparacin de SMPS 2012. En las presentes medidas no se
tuvieron en cuenta los secadores y s las correcciones por difusin y
por carga mltiple en los DMA.
Estudio de deposicin en los secadores de nafion
TM
Una de las tareas realizadas durante la campaa de intercomparacin de 2012 fue el estudio de la
deposicin en los secadores. Se han realizado dos correcciones a los datos. La primera es la obte-
nida de las medidas con el ltex, para que ambos sistemas midan el mismo tamao de partcula; la
segunda correccin se obtiene por la concentracin de partculas. Como se ha visto en la Figura 20
los SMPS no miden las mismas concentraciones, as que se ha obtenido un factor de correccin de
las medidas realizadas sin el secador en estudio, sustituyendolo por un tubo de la misma longitud.
Esta correccin se ha realizado en funcin del tamao.
El hecho de tener un secador comn antes del divisor de flujo, nos asegura que los tamaos
que se van a medir son secos y que la diferencia en las distribuciones, se deba a la deposicin en
el secador en estudio, y no a cambios en el tamao de las partculas por secado.
En la Figura 22 se puede observar un ejemplo de los resultados obtenidos. Hay que destacar
que el secador utilizado en este ejemplo, es un secador largo, por lo que presenta una mayor de-
posicin que los secadores cortos, mayoritariamente utilizados.
Los resultados obtenidos muestran comportamientos individuales diferenciados, es posi-
ble que se est viendo el efecto de envejecimiento del secador, aunque no se pueden excluir
otras razones, por ejemplo, que el tubo interior est retorcido, produciendo ms deposicin por
impactacin turbulenta. Se ha realizado una comparacin con la deposicin terica esperada. Para
47
calcular las prdidas de partculas por difusin, Wiedensohler et al (2012) recomendaron considerar
los secadores de nafion
TM
Permapure de 12 y 24, como tubos de longitud equivalente a 1.5 y 2.5
m respectivamente. Las prdidas se han calculado utilizando las expresiones de Willeke y Baron
(1993), ecuaciones 19-20 y 19-21 (pg. 435 y 436). Los clculos tericos dan, en casi todos los
casos, una menor deposicin que los encontrados experimentalmente. La razn es que otros po-
sibles mecanismos, como el ya mencionado de impactacin turbulenta, puedan estar participando
en la deposicin. Teniendo este mecanismo en cuenta, los resultados deberan ser ms cercanos.
Figura 22 - Comparacin de las medidas realizadas con y sin secador a una
misma muestra.
48
CONCLUSIONES
El inters de las partculas finas y ultrafinas en el contexto de la calidad del aire y del cambio
climtico, que requieren datos de distintos emplazamientos, hace necesario disponer de instru-
mentos comparados entre s, que permitan posteriormente comparar las medidas realizadas.
De los resultados obtenidos se puede concluir que la cooperacin entre los distintos grupos
pertenecientes a la REDMAAS, ha permitido asegurar la calidad de las medidas habituales por
medio de comprobacin de las calibraciones e intercomparaciones. En ellas se han detectado
distintos tipos de problemas por lo que se han podido subsanar posteriormente. Los resultados
demuestran la complejidad de la tcnica y permiten recomendar la continuidad de este tipo de
intercomparaciones.
49
6
50
AGRADECIMIENTOS
Las actividades de la REDMAAS se han podido realizar gracias a la financiacin del Ministerio
de Ciencia e Innovacin y posteriormente del Ministerio de Economa y Competitividad, a travs
de las acciones complementarias: CGL2009-07128-E, CGL2010-11095-E, CGL2011-15008-E. Los
autores quieren agradecer al INTA su colaboracin y aportacin durante las campaas de intercom-
paracin realizadas, as como en la edicin del presente libro.
51
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tficos de comparar entre s instrumentos destinados a medir partculas ultrafinas.
Estos instrumentos forman la denominada REDMAAS, red de observacin que,
desplegada por la geografa espaola, controla la concentracin de estas partcu-
las en nuestro pas, por su incidencia en la salud y en el cambio climtico.
En REDMAAS participan 6 organismos pblicos (Aemet, Universidad de Granada,
Universidad de A Corua, CSIC, CIEMAT e INTA). Las intercomparaciones de los
instrumentos se llevan a cabo en las instalaciones que el INTA tiene en El Are-
nosillo (Huelva). Hay que destacar que se trata de una actividad respaldada por el
Plan Nacional de I+D+i.
Este report que edita el Ministerio de Defensa a travs del INTA, ser un do-
cumento de referencia para investigadores del sector, adems de la prueba de
calidad de un trabajo de alto valor cientfico para el medio ambiente, fruto de la
cooperacin de instituciones nacionales de reconocido prestigio en este mbito.
Estacin de Sondeos Atmosfricos El Arenosillo, Moguer-Mazagn, Huelva (Espaa).

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Medioambiente: partculas ultranas

y sus instrumentos de medida

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