Cristaux et optique laser

non linaires
par

Georges BOULON
Professeur des universits, universit Claude-Bernard (Lyon-1)
Laboratoire de physico-chimie des matriaux luminescents

1.
2.
2.1
2.2
2.3

Susceptibilits lectriques non linaires des cristaux non

linaires ......................................................................................................

AF 3 278 2

Polarisation................................................................................................
Loi de Malus.................................................................................................
Polarisation par rflexion............................................................................
Polarisation par birfringence ....................................................................
2.3.1 Dfinition .............................................................................................
2.3.2 Cristaux uniaxes : calcite CaCO3, LiNbO3, quartz ............................
2.3.3 Polariseurs de Glan-Thomson ou de Glan-Foucault........................
2.3.4 Lame quart donde..............................................................................
2.3.5 Lame quart donde de KDP ................................................................
2.3.6 Polariseurs par absorption.................................................................
Cristaux isolateurs optiques par effet Faraday .........................................

2
2
3
3
3
3
4
4
4
4
5

6
8
9
9

3.3

Gnration de frquences .....................................................................

Gnration du second harmonique par les cristaux uniaxes
du type (2) ...................................................................................................
Doublage de frquence intracavit et autodoublage de frquence ........
3.2.1 Doublage de frquence intracavit ...................................................
3.2.2 Autodoublage de frquence ..............................................................
3.2.3 Gnration de frquences par des processus paramtriques non
linaires ...............................................................................................
3.2.4 Projet de mise au point de la tlvision couleur par modulation de
faisceaux laser ....................................................................................
Cristaux laser dcaleurs de frquence effet Raman stimul................

12
12

4.

Conclusion .................................................................................................

14

Rfrences bibliographiques .........................................................................

15

2.4
3.
3.1
3.2

es cristaux proprits optiques non linaires jouent un rle essentiel dans

le dveloppement rcent des nouvelles sources laser. Les principales
connaissances de base ncessaires la comprhension de leur fonctionnement
ont t introduites partir des susceptibilits lectriques non linaires dordre 2
et 3 des solides donnant naissance aux mcanismes de gnration du second
harmonique (SHG), de leffet Pockels, de leffet Faraday, du mlange de sommes
et de diffrences de frquences, damplification paramtrique optique (OPA),
doscillation paramtrique optique (OPO) ou encore dmission Raman stimule.
Ce dossier sur les cristaux et loptique non linaire fait partie dun ensemble
relatif la prsentation gnrale des sources laser ltat solide qui inclut galement la physique du laser [AF 3 275], la luminescence cristalline [AF 3 276] et la
gnration des impulsions laser ultrabrves [AF 3 282] [AF 3 283].

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Techniques de lIngnieur

AF 3 278 1

CRISTAUX ET OPTIQUE LASER NON LINAIRE ________________________________________________________________________________________________

1. Susceptibilits lectriques
non linaires des cristaux
non linaires
Les effets doptique non linaire ont t dcouverts il y a
longtemps : Kerr (1875), Pockels (1893), Raman (1928) mais leur
potentiel rel nest apparu quavec les premires sources laser,
dabord avec le cristal de rubis (1960) puis le cristal de grenat YAG
(yttrium aluminium garnet) dop Nd3+ (1964). Le premier article
montrant la gnration dharmoniques par doublage de frquence
date de 1961 avec le laser impulsionnel rubis. Les sources laser qui
dlivrent des champs lectriques monochromatiques et intenses
sont idales pour produire ces phnomnes non linaires. En optique classique , le champ lectrique oscillant E dune onde lumineuse qui se propage travers un milieu dilectrique transparent
induit un champ de polarisation P au sein de la collection des diples atomiques caractris par la mme frquence que celle du
champ incident :
P i = 0 ij E ij
(1)

(1)

avec

permittivit du vide,

ij

coefficient de susceptibilit linaire (dordre 1).

Mais si le champ lectrique de la source laser incidente est lev,

alors les diples du milieu dilectrique ne rpondent plus linairement et la polarisation induite P sexprime comme un dveloppement de puissances du champ appliqu E :
(1)

(2) 2

(3) 3

P = 0( E + E + E + )
avec

(2)

et

(3)

2. Polarisation
2.1 Loi de Malus
La lumire dite naturelle nest que partiellement polarise. Les
ondes lumineuses mises individuellement sont bien polarises
linairement mais nont pas de corrlation directionnelle, ni damplitude, ni de phase entre elles. On dit que lmission est incohrente.
Cela signifie que le vecteur champ lectrique E orthogonal au rayon
lumineux occupe en projection sur un plan perpendiculaire ce
rayon toutes les positions possibles dune faon alatoire. Il existe
cependant des sources dites polarises, dont de nombreux lasers, et
il convient donc de dfinir les procds usuels de polarisation. En
effet, les milieux appels polariseurs ne laissent passer quune
composante de direction privilgie de la lumire incidente, ils
trient les vecteurs E selon une direction, E1 pour le polariseur no 1
et E 2 pour le polariseur no 2 sur la figure 1.
Rappelons lexprience fondamentale de polarisation spectaculaire par sa potentialit teindre compltement le faisceau. Dans
ce montage, la lumire naturelle est polarise selon la direction indique par la flche du polariseur no 1. Cette vibration E1 est reue par
un autre polariseur appel analyseur qui ne laisse passer que les
vibrations faisant un angle avec la prcdente tel que lamplitude
E2 soit E 2 = E 1 cos . On sait que les rcepteurs utiliss en optique
ne sont sensibles qu lintensit du faisceau, si bien que lintensit
transmise est proportionnelle au carr du champ lectrique :

(2)

tenseurs de susceptibilit lectrique du matriau respectivement dordre 2 et 3.

titre de comparaison, si (1) = 1, (2) 5 108 cm/V et

(3) 3 1015 cm2/V2, et comme avec les lasers impulsions ultracourtes, les champs E sont trs intenses, on ne peut plus ngliger les
termes dordre 2 et 3 de la polarisation. Aujourdhui, un laser de saphir
dop au titane Ti3+ qui met une impulsion de 30 fs (30 1015 s)
dnergie 10 nJ (108 J) focalis sur une surface de 100 m2 produit un
champ de lordre de 107 V/cm.
Le seconde terme traduit plusieurs phnomnes bien connus et
exploits en optique non linaire tels que la gnration du second
harmonique (SHG), leffet Pockels, mlange de sommes et de diffrences de frquences, amplification paramtrique optique (OPA)
ou encore oscillation paramtrique optique (OPO). Parmi les
32 groupes de symtries ponctuelles des 7 structures cristallographiques, 21 ne sont pas centrosymtriques et sont donc susceptibles de jouer un rle par le terme dordre 2 pour un doublage de
frquence par exemple. Nous montrerons ici son utilisation dans la
gnration du second harmonique ainsi que dans [AF 3 282] pour la
gnration dimpulsions la nanoseconde par leffet lectro-optique
du type Pockels.
Quant au troisime terme, il traduit lui aussi des phnomnes
bien matriss comme la gnration du troisime harmonique
(THG), leffet Kerr, la diffusion Raman stimule, le mlange quatre
ondes, la conjugaison de phase, autofocalisation et la spectroscopie
deux photons. Ces effets sont surtout exploits avec les solides,
principalement les cristaux dont les seuils de dommage sont levs.
Nous exploiterons par exemple leffet Kerr dans [AF 3 282] pour la
gnration des impulsions ultrabrves jusqu la femtoseconde.

I1 = E1
2

(3)

I 2 = E 2 = E 1 cos = I 1 cos

(4)

Cest la traduction de la loi de Malus (1809).

Si = 0, les polariseurs sont dits parallles et lintensit est totalement transmise.
Si = /2, les polariseurs sont dits croiss et lintensit mergente
est nulle.
De nombreux montages optiques sont rgis partir de polariseurs croiss en raison de leur facilit de rglage visuel, toute
modification du champ interne entre les polariseurs tant particulirement bien dcele par lil.
En pratique, on utilise trois types de polariseurs selon que la polarisation est donne par la rflexion et la transmission dune interface, la birfringence ou labsorption (dichrosme).

Polariseur n 1

Polariseur n 2
ou analyseur

E1

Lumire
naturelle

I1
E2

Les rfrences [1] [30] sont relatives la bibliographie des

ouvrages et articles sur le sujet des cristaux et de loptique laser
non linaire.

AF 3 278 2

I2

Figure 1 Interprtation de la loi de Malus

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2.2 Polarisation par rflexion

Cette recherche de la polarisation explique les inclinaisons brewstriennes des facettes des barreaux (rods) ou des plaquettes (slabs)
laser de YAG:Nd3+ ou de saphir:Ti3+ ou encore celles des cuves de
colorants des cavits accordables fonctionnant en continu ou en
impulsions, et aussi celles des capillaires des cavits laser contenant
les gaz He-He, Ar, Kr (figures 2 et 3).

Axe
optique
Eo ()
E ()
Rayon
incident
a

Ee (2)

On utilise le phnomne de birfringence des milieux monocristallins dilectriques anisotropes qui sont uniaxes, cest--dire qui
possdent un seul axe optique, direction pour laquelle ils
conservent la proprit disotropie. Pour toute autre direction, il y a
dcomposition dun faisceau de lumire en deux dont les polarisations sont orthogonales et qui sont transmis avec deux vitesses diffrentes. Si on raisonne en fonction des structures cristallographiques,
on peut comprendre quun systme cubique dont la symtrie
conduit une isotropie ne donne pas de birfringence. Les cristaux
uniaxes appartiennent aux structures symtrie orthorhombique,
quadratique ou hexagonal alors que les cristaux biaxes caractriss
par deux axes optiques sont ceux de systme triclinique, monoclinique ou rhombodrique.

Miroir
Miroir
de sortie

Rayon
2m
Cellule
colorant
Figure 2 Polarisation par rflexion dans les cavits laser

Filtrage
de modes

talon

Lentille
cylindrique

Eo ()

E ()
Rayon
incident

Cellule
colorant

2.3.1 Dfinition

2.3 Polarisation par birfringence

talon

cas gnral de la birfringence : on montre les deux polarisations

orthogonales des rayons mergents ordinaire Eo et extraordinaire
Ee la sortie d'un cristal uniaxe. Ici le plan de section principale
est celui de la feuille.

Axe
optique

Les angles de Brewster sont par exemple de 60 37 694,3 nm

pour le rubis et de 57 16 dans un verre silicate dop par le nodyme. Langle est de lordre de 70 pour les fentres de germanium
dindice n lev dans linfrarouge (n = 4) utilises avec les lasers
CO2 = 10,6 m (10 600 nm).

Barreau laser

Ee ()

Ils sont obtenus avec des milieux transparents et isotropes

comme les verres ou les cristaux. On sait daprs les lois de Fresnel
qu un angle dincidence donn i gal langle de Brewster
(tan i = n), le faisceau rflchi est totalement polaris linairement,
dans la direction perpendiculaire au plan dincidence, ce qui revient
dire que la composante du faisceau de lumire naturelle parallle
au plan dincidence na pas t rflchie du tout, tandis que le faisceau rfract a une composante prdominante dans le plan dincidence. Outre la proprit intrinsque de polarisation, on peut ainsi
extraire sous cette incidence toute lnergie du faisceau laser.

Rseau
montage
de Littrow

Pompe laser
Figure 3 Montage dune cavit laser du type Hansch utilisant
une cellule de colorant taille lincidence de Brewster

cas particulier de l'accord de phase de la figure 5 donnant lieu au

doublage de frquence pour une direction prcise par rapport
l'axe optique.

Figure 4 Polarisation des rayons ordinaire et extraordinaire

la sortie du cristal uniaxe

2.3.2 Cristaux uniaxes : calcite CaCO3, LiNbO3,

quartz

Dans les cristaux uniaxes, comme la calcite CaCO3, LiNbO3 ou le

quartz SiO2, une onde incidente plane de lumire naturelle monochromatique tombant sous lincidence normale est dcompose en
deux : une onde ordinaire et une onde extraordinaire polarises
angle droit dont les directions sont appeles lignes neutres
(figure 4).
Le rayon ordinaire suit les lois de Descartes de la rfraction,
lindice n qui lui est associ est donc indpendant de la direction
tudie : sa surface donde et sa surface des indices sont sphriques. En revanche, le faisceau extraordinaire ne suit plus les lois de
Descartes et lindice de rfraction ne dpend de langle dincidence.
De plus, le rayon extraordinaire nappartient plus au plan dincidence et le rayon lumineux nest plus confondu avec la normale au
plan donde qui se propage. La surface des indices est un ellipsode
de rvolution tangent la sphre prcdente dans la direction de
laxe optique. Le caractre isotrope des rayons parallles laxe
optique est donc vident : selon cette direction, les deux rayons
transmis sont confondus. Les directions des polarisations sont bien
dtermines par rapport au plan de section principale du cristal,
plan form par la normale la face dentre et laxe optique : la
vibration extraordinaire appartient ce plan et la vibration ordinaire
lui est perpendiculaire. Les quations de Maxwell interprtent parfaitement les proprits de ces milieux uniaxes.
La figure 5 montre par exemple les surfaces des indices dun cristal uniaxe dit ngatif (ne no < 0).

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AF 3 278 3

CRISTAUX ET OPTIQUE LASER NON LINAIRE ________________________________________________________________________________________________

2.3.3 Polariseurs de Glan-Thomson

ou de Glan-Foucault

Peinture absorbante
Rayon
ayon ordinaire
ordinair

On place souvent dans les montages laser des polariseurs ltat

solide comme les prismes en calcite de Glan-Thomson, directement
accols, ou de Glan-Foucault, spars par une couche dair, clairs
sous lincidence normale (figure 6). On peut alors non seulement
polariser compltement le faisceau laser dans la direction du faisceau incident en ne transmettant que le rayon extraordinaire dont la
polarisation est parallle laxe optique, mais aussi extraire lnergie lumineuse dune cavit laser en utilisant le rayon ordinaire, de
polarisation perpendiculaire laxe optique, rflchi par la lame
mince dair sparant les deux prismes.

Rayon
incident

Rayon
extraordinaire

Rayon
transmis

Axe
optique
au plan de la figure)

Le rayon extraordinaire sort perpendiculairement au plan de section

principale form par la perpendiculaire la face dentre et laxe optique
a section droite des prismes

n 2o
n
o

n 2o ( ) = n 2o

n 2e ( )
n 2e

n e

n
o

n 2o

Figure 6 Polariseur de Glan-Foucault

n e ( )

horizontale ne pourra pas merger dans la mme direction puisquil

revient polaris verticalement sur le polariseur de Glan-Foucault. Il
est rflchi par la face diagonale des prismes et ressort 90.

n
o ( ) = n o

Si n 2e < n
, la condition n 2e = n
est satisfaite = m
o
o
Les excentricits des lipses ont t exagres

Figure 5 Surfaces des indices des rayons ordinaire

et extraordinaire dun cristal uniaxe

2.3.4 Lame quart donde

Dans les divers montages optiques, les lames quart donde et
demi-onde sont parmi les composants les plus utiliss pour jouer
avec la polarisation des faisceaux. Ainsi une lame quart donde
dlivre deux ondes polarises angle droit et surtout dcales de
= /4 donc dphases de = 2 / = /2. La figure 7 montre le rle
important jou par une lame quart donde sur une vibration polarisation rectiligne qui tombe 45 de ses lignes neutres appartenant
la face dentre. La vibration rsultante est circulaire. Si cette
vibration circulaire traverse son tour une deuxime lame quart
donde identique dispose de la mme manire, alors la vibration
rsultante redevient rectiligne mais a tourn de 90 par rapport la
vibration incidente. Ces dispositifs sont utiliss dans les modulateurs damplitude de faisceau laser modul par le signal transmettre ou pour produire le dclenchement rapide de la cavit (Q-switch)
des lasers impulsions lchelle de la nanoseconde. On trouvera
par exemple sur la figure 8 le principe de fonctionnement dune cellule antiretour : un faisceau polaris linairement dans la direction

AF 3 278 4

b vue gnrale

2.3.5 Lame quart donde de KDP

Il est possible dobtenir les effets de birfringence lis lanisotropie structurale de milieux isotropes soumis une contrainte extrieure telle quun champ lectrique (effet Pockels, 1893), un champ
magntique (effet Faraday, 1845) ou une force (photolasticimtrie).
Cette anisotropie entrane donc une birfringence artificielle dont le
traitement thorique est exactement le mme que celui des cristaux
uniaxes birfringents ltat naturel. Ainsi, les lasers impulsions
de lordre de la nanoseconde utilisent des cellules de Pockels comprenant des cristaux de KH2PO4 (KDP) ou mieux de KD *2 PO4 (ou D*
reprsente le deutrium) transforms en lames quart donde par
application dun champ lectrique dlivr par une tension de lordre
de 3 500 V, la birfringence tant justement induite cette chelle de
temps sur les nuages lectroniques des lectrons des atomes impliqus dans le changement de symtrie locale. Sur la figure 9, on
montre le principe de fonctionnement dun laser YAG:Nd3+ impulsions commercialis utilisant une cellule antiretour en jouant sur les
polarisations transmises par les polariseurs Glan-Thomson et les
lames quart donde.

2.3.6 Polariseurs par absorption

Il sagit de milieux dichroques, cest--dire birfringents, lesquels,
de plus, absorbent beaucoup plus lune des composantes cres que
lautre. Les molcules les plus allonges absorbent mieux la lumire
polarise dans le sens de leur plus grande longueur. On connat une
application pour les verres de lunettes solaires polarisantes qui transmettent ainsi environ un tiers de lintensit incidente. Les fameuses
lames minces, ou films de polarod, constitues dun milieu organique et les cristaux naturels de tourmaline appartiennent cette cat-

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E rsultant
x

y
Lame ( /4)

Lame ( /4)

/4)

x
x

y E

Vibration
circulaire

O
Entre de
la lame
Vibration
circulaire

Entre de lame ( /4)

Ex = E cos t/ 2
Ey = E cos t/ 2

Sortie de lame ( /4)

Axe x
lent

Axe rapide

Entre de
la lame

Entre de lame ( /4)

E
y

Dcalage
de /4 en
sortie de
la lame

Vibration
rectiligne
verticale

Horizontal

Sortie de lame ( /4)

puisque = /4

La vibration rsultante est alors circulaire puisque :

E 2 x + E 2 y = E 2/2 (cercle de rayon E/ 2)
a sur une vibration polarise rectilignement dans le sens vertical
dont les deux lignes neutres perpendiculaires sont inclines
45 de cette verticale

On voit que la vibration rsultante est rectiligne : Ey = Ex

Elle est oriente selon la 2e bissectrice de Ox ,Oy donc horizontale.
Cela revient tourner la polarisation de 90 par rappo rt
la vibration incidente.
b sur la vibration polarisation circulaire prcdente

Figure 7 Obtention dune vibration circulaire par action dune lame quart donde sur une vibration rectiligne verticale puis transformation de la
vibration circulaire en vibration rectiligne horizontale

gorie, mais la principale utilisation des tourmalines est la bijouterie

en raison de leur couleur rose ou verte due des impurets de
chrome (Cr3+) dans cette famille de boro-silicates.

2.4 Cristaux isolateurs optiques par effet

Faraday
Les montages doptique laser incluent de nombreux composants
dont les faces dentre rflchissent partiellement une partie du faisceau laser en cours de propagation avec une intensit notable. Il
convient dliminer ces rflexions parasites susceptibles dendommager les lments mis en jeu.
Une solution lgante consiste jouer une nouvelle fois sur les
tats de polarisation du faisceau laser, non plus en agissant sur le
champ lectrique, comme nous lavons montr prcdemment,
mais plutt sur le champ magntique par leffet Faraday. On applique un champ magntique au moyen dun aimant sur des cristaux
inorganiques pouvant supporter les intensits leves, qui induisent
la rotation du vecteur de polarisation selon une amplitude
dpendant de leur composition [21]. Les cristaux magnto-optiques
jouent ainsi le rle disolateurs optiques puisque le faisceau laser
rflchi a chang dtat de polarisation et ne peut retrouver le chemin initial. Il est aussi possible de construire des cellules antiretour
en replaant les cristaux effet Pockels de la figure 6 par des cristaux effet Faraday associs au champ magntique dun aimant au
lieu dun champ lectrique.

disolateurs restent actives avec des cristaux de compositions

semblables aux cristaux laser prsents dans le dossier [AF
3 276], suffisamment rsistants aux flux levs des sources laser.
Ainsi, les dernires avances ont mis au point des cristaux de
grenats dyttrium et de fer YIG (Y3FeO12) de terbium et de gallium
TGG (Tb3Ga5O12) ou encore de terbium et daluminium TAG
(Tb3AI5O12) caractriss par des constantes de Verdet leves,
fortement dpendantes de la longueur donde du faisceau laser et
pour lesquels le dopage par des teneurs variables en ions crium
Ce3+ sur le site dodcadrique de lyttrium et du terbium entrane
des valeurs slectives des rotations Faraday [22]. Les utilisations
des cristaux magnto-optiques dpendent bien sr des domaines
de transparence : TAG et TGG sont transparents dans le visible et
utiliss pour les lasers du proche UV au proche IR, tandis que YIG,
transparent dans lIR, est utilis principalement pour les transmissions des longueurs donde de 1,3 et 1,5 m en tlcommunication par fibres optiques.

Cet effet est caractris par la constante de Verdet et il est facile

de ltalonner en fonction de la teneur dun dopant insr dans
un monocristal inorganique par exemple [21]. Les recherches

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AF 3 278 5

CRISTAUX ET OPTIQUE LASER NON LINAIRE ________________________________________________________________________________________________

Vibration
circulaire
y

Cette condition peut tre obtenue avec certains cristaux birfringents uniaxes (un seul axe optique selon lequel ce cristal est isotrope)
comme LiNbO3, LiTaO3, KNbO3, KTiOPO4 (KTP), BaTiO3, Ba2NaNb5O15
(BNN), K3Li2 xNb5 + xO15 + 2x. Sur la figure 5, on voit que la condition est satisfaite dans LiNbO3 pour le rayon ordinaire la frquence

Vibration
horizontale

, n 0 et pour le rayon extraordinaire la frquence 2, n e . La

figure 10 montre aussi le bon ajustement avec la fonction cardinale
Lame
quart
donde

x
y

Polariseur
Glan-Thomson
Axe optique
horizontal

45
45

{ sin 2 / } de lintensit du second harmonique fourni par un cristal de KDP. On peut imaginer sur la figure 11 limportance de la
croissance de KDP par les dimensions atteintes en vue de son application au doublage de frquence relatif au montage du laser Mgajoule au CEA de Bordeaux.

Laser

Miroir

Les exemples daccord de phase avec KDP sont montrs sur la

figure 12 avec = 90 et 50 pour deux longueurs donde.
Rappelons que dans les cristaux uniaxes, la polarisation du rayon
ordinaire est perpendiculaire au plan principal form par laxe optique et la normale la face dentre du cristal et que la polarisation
du rayon extraordinaire appartient ce plan principal. Langle de
sparation (ou de birfringence) entre les deux rayons crs dans
un cristal uniaxe est appel en anglais walk-off angle.

Vibration
verticale

Vibration
circulaire

Retour
impossible

x
y

Cet effet de sparation diminue le domaine dinteraction entre les

deux rayons et peut tre minimis si les rayons se propagent dans

une direction pour laquelle londe ( k ) et lnergie (rayon de lumire

sans effet

s ) restent parallles.

On se rend compte sur la figure 12 que si langle daccord de

phase est proche de 90, le phnomne daccord de phase ne sera

pas critique puisque la sphre du rayon ordinaire n 0 et lellipsode

de rvolution du rayon extraordinaire seront pratiquement confondus sur une large ouverture angulaire, alors quil est vraiment critique pour toute autre intersection dfinie trs prcisment pour une
seule valeur angulaire.

Figure 8 Cellule antiretour

3. Gnration de frquences
3.1 Gnration du second harmonique
par les cristaux uniaxes du type

(2)

Lexpression de la puissance de sortie P(2) du faisceau de pulsations 2 peut tre calcule de la manire suivante partir de
lexpression du champ lectrique E(2) :
2

Plusieurs variations de facteurs peuvent influencer laccord de

phase : , T et . On exprime k selon une approximation linaire :

(2) 2

2
E ( )
E ( 2 ) = ------- ------------------------------------------- exp [ i ( 2k k 2 )
1 ]
c 2k ( 2k k )
2

k = n ( ) ---c

2


(2) 2 5
sin ( 2k k 2 ) --4[ ]
2- P 2
2
-------------------------------------------P ( 2 ) = -----------------------------------------
2
2 ()
6


0 c S ( 4k ) k 2
( 2k k 2 ) --2

(6)

= 2 et la frquence de la lumire,
c

la clrit de la lumire,

la longueur du cristal effectivement utilis

pour le doublage de frquence,

la section droite du faisceau laser.

Il apparat clairement que P(2 ) admet un maximum si n( ) =

n(2 ).

AF 3 278 6

( k )
( k )
( k )
k k ( 0 ) + --------------- T + --------------- + ---------------
T

( )

(5)

2
k 2 = n ( 2 ) ------c

Il suffit de multiplier ensuite E(2) par son complexe conjugu

E*(2) pour obtenir P(2) :

avec

On classe dans le tableau 1 les notations habituelles selon la

nature des rayons polariss o (ordinaire) et e (extraordinaire) des
cristaux uniaxes et dans le tableau 2, on donne quelques valeurs
numriques relatives aux ondes fondamentales de longueur donde
:angle daccord de phase , coefficient non linaire effectif deff et
indice de rfraction n. Parmi les cristaux utiliss actuellement,
LiNbO3 prsente la valeur de deff la plus leve alors que la valeur
deff = 13,2 de BNN na pas pu tre exploite en raison de sa croissance difficile.

avec

la temprature,

la frquence.

(7)

Comme le rendement de conversion I2 /I est rduit sa moiti

k

0,886
pour sin c2 ---------- = 0,5 pour k = ------------------ , on obtient :
2


= 1,772

T = 1,772

= 1,772

( k )
--------------()

( k )
--------------T

( k )
--------------

= accord de phase

T = T accord de phase

(8)

(9)

= accord de phase

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(10)

_______________________________________________________________________________________________ CRISTAUX ET OPTIQUE LASER NON LINAIRE

Cellule
de
M2 Pockels

/4

Polariseur
Glan-Thomson

/4 antireflets

Cristal YAG : Nd3+

oscillateur

Diaphragme

M1

2 /4

Priscope
dinjection
laser

Miroir

Doubleur
de
frquence

Cristal YAG : Nd3+

amplificateur

Prisme
dinjection

Lentille de
correction

Tripleur
de
frquence

a schma densemble

Cellule
de Pockels

M2

/4

Polariseur
Glan-Thomson
Axe
optique

Lampes flashes au krypton

/4

M1

/4

M1

Cristal YAG : Nd3+

V = 0V

Cration dune onde plane

de lumire naturelle
E
E1 est rflchi
E1

Pas de transmission, rayon rflchi

La cavit Fabry-Prot est bloque

b fonctionnement 0 V

Cellule
de Pockels

M2

/4

Polariseur
Glan-Thomson
Axe
optique

Lampes flashes au krypton

Cristal YAG : Nd3+

V = 3 500 V

E1
y

x
Cration dune onde plane
E1

E1

E2

Amplification

4%

E3

Amplification

E2
y
x

E3 est rflchi en direction de lamplificateur

c fonctionnement 3 500 V
Figure 9 Principe de fonctionnement dun laser YAG:Nd3+ impulsions

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AF 3 278 7

P (2 ) (W)

CRISTAUX ET OPTIQUE LASER NON LINAIRE ________________________________________________________________________________________________

8,1 1014

n
1,54

0,8
0,6

1,52

0,4
1,5

0,2

2/2

1,48

0,1
0
0,1
0,2
Angle de dviation partir de la direction daccord de phase ( )
sin2 / 2

ne ( = 50)

1/2

1,46
200

Points exprimentaux

300

400

ne ( = 90)
500

600

700

800

(nm)

Figure 12 Accord de phase avec KDP

Figure 10 Variation de la puissance du second harmonique
avec langle daccord de phase

(0)

Tableau 2 Caractristiques numriques dondes

fondamentales (daprs [2])

 accord de phase
fondamentale
()
(m)

Figure 11 Cristaux de KDP obtenus par croissance en solution

aqueuse en vue de leur utilisation sur le montage du laser Mgajoule
au CEA de Bordeaux

(0)

Tableau 1 Notation des cristaux uniaxes

(daprs [2])
1

2

 3 (second harmonique)

Cristal

Type

o
e

ngatif

positif

ngatif

II

ngatif

II

positif

II

positif

II

AF 3 278 8

deff
(pm/V)

n

BNN ooe

1,06

74

13,2

KTP eoe

1,06

24,3

3,18

1,74

BBO ooe

1,06
0,946

22,8

1,94
2,08

1,65
1,658

LiNbO3 ooe

1,06

90

4,7

2,23

LiIO3 ooe

1,06
0,946

30,2
34,3

4,1
4,01

1,85
1,861

3.2 Doublage de frquence intracavit

et autodoublage de frquence
L encore, ce sont les sources laser base de cristaux dops par
des ions laser qui sont utilises, principalement lion nodyme Nd3+
et plus rcemment lion ytterbium Yb3+. Comme il fallait disposer de
densits de puissance leves, ce sont dabord les sources impulsions dclenches (nanoseconde) ou modes bloqus (picoseconde) qui ont t dveloppes, associes des cristaux non
linaires lextrieur de la cavit laser. Avec les cavits de YAG:Nd3+,
on dispose des sources commercialises, bien sr, 1 064 nm, puis
doubles en frquence 532 nm, triples 355 nm et quadruples
266 nm, surtout lchelle de la nanoseconde.
La premire mise en vidence du doublage de frquence intracavit dune source continue en 1968 utilisait un cristal YAG:Nd3+
dlivrant 1 W 1 064 nm, crant la radiation 532 nm avec une puissance de 350 mW au moyen dun cristal linaire de Ba2NaNb5O15.
Plus rcemment, ce sont les sources laser continues pompes par
des diodes laser, donc compactes, qui ont t dveloppes. Une
autre approche consiste crer simultanment dun cristal non
linaire dop Nd3+ ou Yb3+, lmission laser et son second harmonique.

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_______________________________________________________________________________________________ CRISTAUX ET OPTIQUE LASER NON LINAIRE

3.2.1 Doublage de frquence intracavit

Milieu laser :

Nd3+

dans YAG, YVO4, YAlO3, LiYF4, Sr5(PO4)3F et

LaSc3(BO3)4 partir des transitions

4

F3/21 I9/2

Tableau 3 Cristaux autodoubleurs dops Nd3+

(daprs [2])

946 nm,

F3/2 I11/2 1 064 nm, F3/2 I3/2 1 320 nm.

Milieu non linaire : son coefficient non linaire effectif doit tre
lev la longueur donde du laser. Si KTP est le cristal associ au
doublage de 1 064 nm, pour 946 nm on choisit plutt KNbO3 qui
dlivre 473 nm ou encore LiIO3, -BaB2O4 (BBO), LiB3O5 (LBO).
Quant 671 nm obtenu par doublage de 1 342 nm dans YVO4:Nd3+,
on lobtient avec LBO.

LiNbO3 :
MgO (1)

YAG
(1)

0,94

0,18

LaBGeO5 GdCOB
biaxe
(1)
(2)

Rendement

exp

quantique........... = ---------
rad

0,89

0,15

(1) Polarisations et
(2) X, Y, Z : directions des axes optiques

Le choix de ces cristaux non linaires dpend de leurs caractristiques connues , T et .

Dune manire gnrale, une source laser visible obtenue par
doublage de frquence intracavit dune transition dans linfrarouge
doit tre caractrise par :

une section efficace dmission stimule infrarouge leve ;

une dure de vie du niveau excit leve ;
des pertes passives faibles ;
une bande dabsorption assez large ;
une longueur optimise pour rduire les pertes intrinsques.

Jusqu maintenant, il na pas t possible dexploiter BNN malgr son coefficient non linaire effectif le plus lev en raison des
difficults rencontres lors de la croissance cristalline. Si le cristal
YAG:Nd3+ a t beaucoup utilis, la tendance est aujourdhui de le
remplacer par YVO4:Nd3+ pour les microlasers pomps par diodes
dont la section efficace dabsorption est plus grande ainsi que la largeur de bande dabsorption (voir [AF 3 276]).

3.2.2 Autodoublage de frquence

En plus dexcellentes proprits laser et non linaires, ces cristaux
doivent tre caractriss par un large domaine de transparence
et aussi 2 et comme ils seront pomps par un faisceau intense, ils
devront prsenter de bonnes proprits mcaniques et un seuil de
dommage optique lev. Les donnes relatives aux principaux cristaux autodoubleurs dops Nd3+ et Yb3+ sont indiques dans les
tableaux 3 et 4.
(0)

Tableau 3 Cristaux autodoubleurs dops Nd3+

(daprs [2])

Nd3+ concentration....(% at)

absorption ................ (nm)

YAG
(1)

0,2

5,6

807,5 807,3
812,19 807,4

LaBGeO5 GdCOB
biaxe
(1)
(2)

BaCaBO3F

Yb3+ concentration........... (% at)

23

absorption ....................... (nm)

980

902

912

Section efficace
dabsorption ........ ( 1020 cm2)

1,13
0,87

0,41

1,1

mission ...........................(nm)

1 063,9

1 032
1 052
1 082

1 034

mission ................( 1020 cm2)

0,55
0,24

0,55

1,53

2,6

1,17

0,18

0,89

exp ......................................(ms)

0,540

Seuil 2nd harmonique ....... (mW)

101

P (2nd harmonique)/P(abs)
...................................(mW/mW)

30/560

Les dveloppements des diodes laser du type InGaAs mettant

vers 940 et 980 nm sont lorigine du renouveau des sources laser
tout solide contenant un cristal dop par lion terre rare Yb3+ dont la
configuration 4f13 entrane une structure lectronique trs simple :
un niveau fondamental 2F7/2 et un seul niveau excit 2F5/2 localis
vers 10 000 cm1. Il ny a pas dabsorption dans le visible et le dfaut
quantique entre labsorption et lmission est trs petit, limitant
considrablement la production deffet thermique par relaxation
non radiative entre niveaux excits. La figure 13 montre des schmas de montage de sources laser pompes par diodes doubles ou
autodoubles en frquence.

798,4
798,4

811

3.2.3 Gnration de frquences par des processus

paramtriques non linaires
Oscillateur paramtrique optique (OPO) : pour lensemble des
principales sources laser, il existe une restriction spectrale svre.
Elles mettent soit une longueur donde fixe, soit une longueur
donde variable sur une plage restreinte de lultraviolet au proche
infrarouge. Laccordabilit spectrale peut tre fortement largie si
lon fait appel au processus paramtrique. Ce processus paramtrique intervient lorsquun milieu transparent est illumin par un faisceau laser intense, appel faisceau pompe (p). Si ce matriau

2,58
0,94

2,36
2,2

2,23 X
1,57 Y
1,86 Z

0,08 vert
0,058

0,31
0,018

0,438
0,003

0,23
0,008

mission .................. (nm)

1 094
1 085

1 062
1 060

1 049
1 049

1 060

exp ............................... (s)

95

53

280

98

(1) Polarisations et
(2) X, Y, Z : directions des axes optiques

GdCOB

1,4

2,3
2,7

Section efficace
dabsorption...( 1020 cm2)

Tableau 4 Cristaux autodoubleurs dops Yb3+

(daprs [2])
LiNbO3 :
MgO

Le cristal non linaire doit avoir un coefficient non linaire effectif

lev et un angle de birfringence faible.

LiNbO3 :
MgO (1)

(0)

possde des proprits non linaires du type (2), donc sil est
dpourvu de centre de symtrie, le milieu montre un gain optique
sur les deux rayons polariss ordinaire et extraordinaire appels

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AF 3 278 9

Diode
laser

532 nm Vert

2 000

(nm)

KTP

(cm1)

CRISTAUX ET OPTIQUE LASER NON LINAIRE ________________________________________________________________________________________________

5 000
4 000
3 000

Complmentaire

4 000
2 000
6 000

YVO4 : Nd3+

1 500

KTP : KTiOPO4

p = 659 nm

8 000
KNbO3
10 000

Diode
laser

1 000

473 nm Bleu

900
12 000

p = 532 nm

YAG : Nd3+
14 000

p = 561 nm

800
750

p = 532 nm

700

p = 526 nm

650

16 000

Diode
laser

531 nm Vert

p = 473, 5 nm

600

18 000

550
Signal

NYAB : YA
3(BO3)4 : Nd3+

20 000

Autodoubleur

500
200

Figure 13 Exemples de cristaux laser pomps par diode laser

associs de plus des cristaux doubleurs de frquence
et autodoubleurs de frquence

250

300

350

400

450
T (C)

Les courbes de variation des longueurs donde du signal et de son

complmentaire dpendent de la temprature.
Figure 15 OPO constitu dun cristal de LiNbO3 pomp
par diverses longueurs donde

k ( 1 + 2)

k ( 1 + 2)
k ( 2)

(nm)

k ( 1)

k ( 1)

k ( 2)

3 200
2 800
2 400

k1

2 000
1 600

k2

1 200
a non colinaires

b colinaires

213 nm

800
355 nm

532 nm

Figure 14 Conservation des moments selon que les faisceaux mis

en jeu sont colinaires ou non

400
0
20

signal ( s) et complmentaire (c), appel aussi idler. Les frquences

( s et c) et donc les longueurs donde s et c sont entirement dpendantes des deux conditions de conservation de lenergie (p = s + c)

266 nm

30

40

50

60

70

()
Les courbes de variation des longueurs donde du signal et de son
complmentaire dpendent de langle daccord de phase.

2n
et du vecteur donde k = ---------- ( k p = k s + k c ) , n tant lindice de

rfraction du milieu. Selon que les faisceaux sont colinaires ou non, la

figure 14 montre les configurations gomtriques rencontres.

Figure 16 OPO constitu dun cristal de BBO pomp par diverses

longueurs donde

Cest la condition daccord de phase (phase-matching) qui est

atteinte pour diffrentes longueurs donde en modifiant lindice de
rfraction soit par la variation de la temprature de fonctionnement
(figure 15 pour LiNbO3), soit par la direction de propagation dans ce
milieu (figure 16 pour BBO). Le gain optique peut ensuite tre
converti en oscillations au moyen dune rtroaction optique dans
une source OPO (oscillateur paramtrique optique, optical parametric oscillator). Loscillation peut tre choisie soit sur le faisceau signal, soit sur le faisceau complmentaire, soit sur les deux

la fois. Pour des raisons de stabilit et de facilit dutilisation, il

est prfrable de chercher la rsonance uniquement sur lun ou
lautre.

AF 3 278 10

Parmi les systmes OPO, celui qui a merg ces dernires annes
est le cristal de niobate de lithium polaris priodiquement (PPLN :
periodically poled lithium niobate) bas sur un quasi-accord de
phase (QPM : quasi phase-matching) dans une direction qui optimise le coefficient non linaire mis en jeu, ce qui confre LiNbO3
une supriorit par rapport tous les autres cristaux non linaires

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_______________________________________________________________________________________________ CRISTAUX ET OPTIQUE LASER NON LINAIRE

LiNbO3 (PPLN)
polaris priodiquement

(m)

5 500
5 000
4 500
4 000

Ps

Ps

3 500
3 000
2 500

P2w
Accord de phase
par birfringence

2 000
Quasi-accord
de phase
dans PPLN

1 500
1 000
25

27

28
29
30
31
Priode des domaines (m)

Exprience 100 C
Exprience 200 C

Pas daccord
de phase
0

26

Thorie 100 C
Thorie 200 C

Les variations de la priode des domaines permettent daccorder

la longueur donde en fonction de la temprature.

Z
Figure 19 OPO constitu dun PPLN pomp 1 047 nm

+ d33
Z
d33

20

LiNbO3 (PPLN)

deff (pm/V)
p

c dsigne la longueur d'un domaine ou longueur de cohrence

Figure 17 Comparaison des courbes de variation de la puissance
du second harmonique transmis par LiNbO3 selon quil y a accord
de phase par birfringence, quasi-accord de phase dans PPLN
ou pas daccord de phase

15
KNbO3 massif

10

KTiOPO
iOPO4 (PPKTP), RbTiOAsO
Rb
AsO4 (PPRTA),
(PP A), K
KTiOAsO
AsO4 (PPKTA)
(PPK
Li aO3 (PPLT)
LiTaO
(PP
KTiOPO
iOPO4 (KTP), RbTiOAsO
Rb
AsO4 (RTA),
( A), K
KTiOAsO
AsO4 (KTA)
(K
cristaux massifs

-BaB
-BaB2O4 (BBO)

LiNB3O5 (LBO)

0,2
k

(m)

k
Domaines spectraux dmontrs par OPO
k2

k = 0

ne (2 ) = no ( )

a accord de phase par birfringence

k2

b quasi-accord de phase

Figure 18 Conservation des moments

Transparence nominale
Figure 20 Comparaison des variations spectrales de diffrents
cristaux non linaires uniaxes avec mention des coefficients non
linaires deff

(figures 17 et 18). La figure 19 montre en fait le domaine daccordabilit entre 1 330 et 4 850 nm dun OPO du type PPLN pomp
1 047 nm par un laser solide LiYF4:Nd3+ modes bloqus. Enfin,
les caractristiques des principaux cristaux birfringents et polariss priodiquement sont indiques sur la figure 20.
Amplification paramtrique optique (OPA) : la principale diffrence entre lOPO et lOPA, amplificateur paramtrique optique, est
que lOPA admet un gain un seul passage important de telle sorte
quun signal de faible intensit puisse tre amplifi jusqu un
niveau significatif. Il ny a donc pas besoin dun rsonateur. Des
impulsions femtosecondes dnergie comprise entre 1 J et 1 mJ
avec des frquences de rptition comprises entre 1 kHz et 300 kHz
ont t produites par cette mthode.

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AF 3 278 11

CRISTAUX ET OPTIQUE LASER NON LINAIRE ________________________________________________________________________________________________

3.2.4 Projet de mise au point de la tlvision

couleur par modulation de faisceaux laser
Parmi les grands projets davenir utilisant les cristaux proprits
non linaires, mentionnons la mise au point de la tlvision par
modulation de faisceaux laser mettant les trois couleurs fondamentales (bleu, vert et rouge) avec tous les avantages de la modulation de la lumire par rapport celle des canons lectrons des
tubes cathodiques de la technologie actuelle. Aujourdhui, trois
luminophores composs doxydes polycristallins dops par des
ions terres rares mettent les trois couleurs fondamentales : lion
europium divalent met une bande spectrale large dans le bleu,
lion terbium trivalent met une raie spectrale verte et lion europium trivalent met une raie rouge. La substitution consiste donc
trouver les missions laser bleue, verte et rouge suffisamment puissantes dont la modulation reproduira limage transmettre. La difficult provient de la spcificit des trois longueurs donde
recherches. Par exemple, deux prototypes ont t crs en Chine et
devrait tre commercialiss pour les Jeux olympiques de 2008, mettant en jeu lmission dun cristal laser de YVO4 dop par lion Nd3+
pomp par diode laser [AF 3 276]. Ce cristal met 1064 nm, est
doubl en frquence 532 nm dans le vert (lune des couleurs),
laquelle est aussi exploite pour le pompage dun cristal non
linaire de LiB3O5 (LBO) produisant un effet OPO donnant lieu
deux missions IR (920 nm et 1262 nm) leur tour doubles en frquence par deux autres cristaux LBO. On obtient ainsi les deuxime
et troisime composantes attendues : bleue (460 nm) et rouge
(631 nm). Un seul cristal est particulirement bien adapt pour ces
trois conversions de frquence.
Lavenir sera le meilleur rvlateur en attendant la production de
trois diodes laser de puissance dans le bleu, le vert et le rouge.
Cet exemple montre combien les cristaux proprits non linaires participent lessor des technologies avances doptique laser.

3.3 Cristaux laser dcaleurs de frquence

effet Raman stimul
Les scientifiques indiens Raman et Krishnan sont lorigine, en
1928, de la dcouverte de la diffusion dite Raman, dabord dans les
liquides puis dans les solides. Cest un processus de diffusion inlastique de la lumire par les vibrations molculaires, ou phonons,
de la matire condense. Ainsi, la frquence de la lumire diffuse
est infrieure celle de la lumire incidente par une quantit gale
la frquence de la vibration molculaire qui stale habituellement
entre 100 et 3000 cm1. Par exemple, dans le quartz, ce sont les frquences de vibration des groupements ttradriques SiO4. La
figure 21 donne les spectres de frquences de la diffusion spontane observe dans les principaux groupements molculaires des
solides. Le rendement quantique de ce processus deux photons
est extrmement faible (1010 %). Il explique pourquoi il a fallu attendre lre des sources laser aprs 1960 pour voir se dvelopper la
technique de diffusion Raman pour lidentification des structures
molculaires, surtout ltat solide, vitreux et cristallin. Avec
lexpansion des nouvelles sources laser, la situation du rendement
quantique trop faible a notablement volu. Il a t observ que
lorsque lintensit de la source de pompage optique atteint 10
100 MW/cm2, le rendement de diffusion crot selon une loi exponentielle comme un phnomne davalanche et peut mme tre
de lordre de 50 80 %. Il sagit alors du mcanisme de diffusion
stimule Raman qui fut observe accidentellement (comme beaucoup de phnomnes) par Woodbury en 1962. la temprature
ambiante, il est possible dobserver les raies Raman dites Stokes
du ct des basses nergies et anti-Stokes du ct des nergies
leves puisque les niveaux vibrationnels au-dessus du niveau
fondamental sont bien sr peupls, lnergie thermique
lambiante tant de 0,025 eV (soit 207 cm 1), cest--dire du

AF 3 278 12

mme ordre de grandeur que les sparations des premiers

niveaux Raman. La figure 22 montre les premires raies spectrales
Stokes et anti-Stokes dun laser commercial YAG : Nd3+ doubl en
frquence mettant dans le vert 532 nm diffus par un cristal de
Ba(NO3)2.
Jusquaux annes 1980, les recherches se sont focalises, sans
succs, sur les cristaux de diamant, de calcite CaCO3, de tungstate
de calcium CaWO4, de niobate de lithium LiNbO3 ou encore diodate
de lithium LiIO3, en raison de la qualit insuffisante des cristaux
naturels ou artificiels disponibles lpoque. Les cristaux taient
rapidement endommags sous leffet de la forte intensit des sources laser impulsions. Les recherches taient trop coteuses. Il a
fallu attendre encore une dizaine dannes pour connatre le regain
dintrt des cristaux Raman avec la synthse de Ba(NO3)2 et de
KGd(WO4)2 dexcellente qualit optique, de grande puret, faibles
pertes, de seuil dendommagement lev et caractriss par des
gains dmission stimule levs en rgime laser nanoseconde ou
mieux en rgime laser picoseconde, domaine temporel dmission
des phonons [21] [22].
Ces cristaux Raman sont caractriss par des teneurs leves de
centres actifs de lordre de N 1022 1023 cm3, de petites dimensions (1 5 cm3) et de gains G(Rs) de 10 50 cm/GW. Le prix lev
des gros cristaux massifs reste un inconvnient majeur leur dveloppement.
La relation littrale qui traduit le mcanisme dmission stimule
est [3] :
I stimul (
) = I stimule ( 0 ) exp { G ( Rs ) I p
}

(11)

gain dmission stimule Raman,

G(Rs)


longueur du cristal,
intensit de la pompe.
Ip
On distingue essentiellement deux cas :
le rgime stationnaire si la constante de temps de la pompe
est suprieure G(Rs) TR, avec TR le facteur de transmission du cristal la longueur donde de lmission Raman. G(Rs), le gain dmission stimule Raman, est alors un pourcentage de laire de la raie
Raman, aire ;
le rgime transitoire si la constante de temps de la pompe est
infrieure G(Rs) TR. gain dmission stimule Raman, est alors un
pourcentage de la hauteur du pic Raman, Iraie.
On trouve dans le tableau 5 quelques valeurs comparatives des
donnes cristallographiques et spectroscopiques des principaux
cristaux justifiant loptimisation aux sources Raman laser, alors
que le tableau 6 prcise les paramtres dinfluence des groupements anioniques sur lmission Raman. On observe que la section efficace de diffusion Raman crot avec le rayon et la covalence
du groupement anionique. La figure 23 permet dvaluer les
mesures de rendement dmission stimule Raman en fonction de
lnergie de limpulsion de la source laser pompe (rgime impulsionnel la nanoseconde) pour les trois cristaux BaWO4 Ba(NO3)2
et KGd(WO4)2 dont on rapporte les longueurs, seuils et gains dans
le tableau 7.

avec

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_______________________________________________________________________________________________ CRISTAUX ET OPTIQUE LASER NON LINAIRE

(0)

Tableau 5 Principaux paramtres des cristaux pour application aux sources Raman (daprs [21] [22])
Cristal
Diamant
Ba(NO3)2
CaCo3
BaWO4
SrWO4
PbWO4
KGd(WO4)2
BaMoO4
SrMoO4
PbMoO4
GdVO4
SiO2

R

R

(cm1)

(cm1)

aire
(u.a)

Iraie
(u.a)

E (polarisation)

1333

2,7

100

100

C 3

1047

0,4

21

63

C 3

1086

1,2

6,0

10,6

C 4

925

1,6

47

64

//C 4

921

2,7

50

41

//C 4

905

4,1

171

97

C 4

901

5,4

50

25

C 2

892

2,1

52

64

//C 4

888

2,8

51

55

//C 4

871

8,0

397

146

C 4

885

92

66

//C 4

464

2,2

1,2

//C 3

Groupe despace
du rseau
Oh
Th
D 3d
C 4h
C 4h
C 4h
C 2h
C 4h
C 4h
C 4h
C 4h
6

D3

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AF 3 278 13

CRISTAUX ET OPTIQUE LASER NON LINAIRE ________________________________________________________________________________________________

(0)

Tableau 6 Paramtres dinfluence des groupements

anioniques sur lmission Iraie de la raie Raman
(daprs [21] [22])
Familles
cristallines

Iraie
(%)

Groupements
anioniques

Rayon
anionique
()

Diamond
CaCO3
Ba(NO3)2

Silicates
SiO2

2,2

Si

2,3

NaClO3

O
BaWO4

Carbonates
CaCO3

C=O

KGd(WO4)2

1,8

LiIO3
O

Niobates
LaNbO4

22

Nb= O

NaBrO3

2,5

BBO

Nitrates
Ba(NO3)2

SiO2

23

O
ON

1,9
0

500

1 000

1 500

R (cm1)
Iodates
LilO3

54

Molybdates

52 64

O
OI

2,5

2,5

Figure 21 Spectres de lmission Raman spontane des principaux

cristaux susceptibles dtre appliqus dans les sources laser Raman

O Mo(W) O

Tungstates

47 52

2,6
h n stokes
(0)

Tableau 7 Caractristiques de trois cristaux produisant

lmission Raman stimule (daprs [21] [22])
Cristal

Longueur
(mm)

E seuil
(mJ)

G(Rs)
(cm/GW)

BaWO4

31

0,65

8,5

Ba(NO3)2

25

0,65

11

KGd(WO4)2

36

0,98

4,8

Lapproche actuelle est de rechercher des sources Raman rendement lev dimpulsions picoseconde et nanoseconde dans des
rgions spectrales aussi larges que possible afin de recouvrir les
applications scientifiques les plus vastes. Une autre voie exploite
est celle des cristaux remplissant la fois les fonctions de laser et
de Raman stimule (cristal laser autodcaleur Raman) :
Nd3+:BaWO4, Nd3+:SrWO4, Nd3+:PbWO4, Nd3+:PbMoO4 et
Nd3+:GdVO4.
Les figures 24 et 25 illustrent un exemple dapplication dune
source laser du type Raman stimul centre 588,85 nm pour crer
ltoile artificielle imagine par les opticiens lasristes afin daider
les astronomes corriger les enregistrements des signaux optiques
en provenance de lunivers au-del de 100 km.

AF 3 278 14

= h pompe n h Raman

h n anti-stokes = h pompe + n h Raman

2e anti-stokes
Pompe YAG : Nd3+ double
en frquence donc
de = 532 nm
M1

Ba(NO3)2

479 nm

1re anti-stokes

504 nm

Pompe

532 nm

1re stokes

M2

2e stokes

563 nm
599 nm

3e stokes 639 nm

Transmission
532 nm
Reflexion
550-700 nm
Figure 22 Conversion de lmission stimule Raman de frquence
 Raman selon ses composants h  n Stokes et h  n anti-Stokes

4. Conclusion
On le voit, la croissance cristalline de monocristaux birfringents
uniaxes ou domaines priodiques alterns a donn un essor
important loptique laser non linaire assurant dabord la fabrication des polariseurs et lames quart donde, puis les cellules de

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_______________________________________________________________________________________________ CRISTAUX ET OPTIQUE LASER NON LINAIRE

Rendement (%)

YAG : Nd3+

Pompe laser

Stokes

= 1,064 m

= 1,17 m

Cristal

tp = 12 ns
E = 20 mJ

toiles

Objets mobiles
Spectre dabsorption
du sodium
= 588,95 nm

30
Ba(NO3)2
10 km
Couche
de
sodium

20
BaWO4

100 km

10
Source
laser Raman

KGd(WO4)2

Spectre de la source
laser Raman

0
0,5

1,5
nergie de pompe (mJ)

Figure 23 Mesures du rendement dmission stimule Raman

en fonction de lnergie de limpulsion de la source laser pompe
(rgime impulsionnel la nanoseconde)

1 062,1 nm

Cristal laser

pompe

Tlescope muni dun systme optique

dadaptation pour compenser les
distortions des ondes

Figure 25 Projet dtoile artificielle par pompage des atomes de

sodium concentrs dans une couche de 10 km environ 100 km autour
de la Terre

Tungstate
de baryum
BaWO4

Gd3Ga5O12 : Nd3+

Terre

Triborate
de lithium
LiBO3
1 177,8 nm

588,95 nm

Cristal doubleur
de frquence
stokes = pompe Raman
2 stokes
Cristal
Raman

Rendement de conversion (I1,06 m I0,589 m) = 30 50 %

Puissance du pic : 10 100 MW

Figure 24 Source laser Raman propose pour crer ltoile

artificielle de sodium 100 km de la surface de la Terre

Pockels par effet lectro-optique et les cristaux magnto-optiques

effet Faraday pour les lasers impulsions lchelle de la nanoseconde et enfin laccord de frquences dans un large domaine
spectral de loptique entre lultraviolet et le proche infrarouge.
Ces cristaux contribuent largement au dveloppement des sources laser dites tout solide , compactes et rsistantes, constitues dune diode laser (semi-conducteur), dun cristal laser
inorganique dop par des ions de terres rares ou des ions de
mtaux de transition et dun cristal non linaire. Actuellement, ce
sont les domaines de linfrarouge lointain et de lultraviolet lointain qui sont les plus explors en raison des nombreuses applications attendues.
Une liste de laboratoires de recherche peut tre consulte
dans [Doc. AF 3 277].

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On trouvera dans les numros spciaux du journal

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