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Modelado del transporte de As (V) en la capa de Nernst de una celda electro dialtica()
J.P. Ibez*, A. Aracena** y L. Cifuentes***
Resumen
Se describe el transporte de oxianiones de As (V) a travs de la capa lmite generada entre el seno de un electrlito cido de As (V) y la superficie de una membrana de intercambio aninico durante un proceso discontinuo de electro dilisis sin agitacin, para lo cual se adapt un modelo desarrollado para describir el transporte catinico de Cu (II) en la capa de Nernst bajo las mismas condiciones hidrodinmicas y de potencial elctrico. El flujo de oxianiones se describe en trminos de la diferencia entre el nmero de transporte de los oxianiones de As (V) en la capa lmite (modelado) y en la membrana en funcin de la densidad de corriente aplicada. El modelo converge a los datos experimentales cuando el nmero de transporte en la capa lmite es de 1,510-4 y 1,510-5 para electrlitos de As (V)-H2SO4 y As (V)-Cu (II)-H2SO4, respectivamente. La validacin del modelo se realiz con datos publicados de transporte de As (V). Electro dilisis; Oxianiones de arsnico; Nmero de transporte; Capa de Nernst; Flujo de iones de arsnico; Modelo.
Palabras clave
Keywords
1. INTRODUCCIN
El proceso de electro dilisis est basado en la transferencia msica selectiva de iones a travs de membranas de intercambio inico producida por un campo elctrico externo ortogonal a ellas. Este proceso se ha utilizado para diferentes aplicaciones que abarcan desde la recuperacin de agua hasta el tratamiento de distintos efluentes[1-10]. En diferentes trabajos[11-16] se ha indicado el potencial uso de la electro dilisis en la separacin y concentracin de las especies de Cu (II) y As (V) en soluciones de cido sulfrico. En los ltimos aos, ha existido un interesante desarrollo sobre modelos matemticos y empricos
que explican el transporte catinico de especies a travs de una membrana de intercambio catinico L. Picincu, A. Chapotot, et. al [17 y 18] y en la capa lmite generada entre la superficie de la membrana y el seno de una solucin[19], sin embargo, el transporte aninico est significativamente menos desarrollado. El objetivo de este trabajo es modelar el flujo de oxianiones de As (V) a travs de la capa lmite generada entre una membrana de intercambio aninico y el seno de un electrlito cido de arsnico en presencia y ausencia de cobre, durante un proceso discontinuo de electro dilisis sin agitacin, a partir de datos de concentracin medidos en el seno del electrlito. Adems, se analiza la influencia de las
() Trabajo recibido el da 29 de abril de 2011 y aceptado en su forma final el da 14 de noviembre de 2011. *Departamento de Ciencia de Materiales, Universidad Tcnica Federico Santa Mara, Avda. Espaa 1680, Valparaso, Chile. **Escuela de Ingeniera Qumica, Pontificia Universidad Catlica de Valparaso, General Cruz 74, Valparaso, Chile. ***Departamento de Ingeniera de Minas, Universidad de Chile, Avda. Tupper 2069, Santiago, Chile.
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MoDElADo DEl TrAnSPorTE DE AS (V) En lA CAPA DE nErnST DE UnA CElDA ElECTro DIAlTICA MoDElED TrAnSPorT oF AS (V) In ThE nErnST lAyEr oF An ElECTro DIAlySIS CEll
especies de azufre y cobre sobre el transporte de los oxianiones de As (V) en la capa lmite. La modelacin del flujo de oxianiones de As (V) se logr mediante la modificacin de un modelo semi-emprico desarrollado para el transporte catinico de Cu (II) [19] a travs de la capa lmite formada entre una membrana de intercambio catinico y el seno de una solucin cida, bajo las mismas condiciones hidrodinmicas y de potencial elctrico.
2. TEORA
En la modelacin de procesos electro dialticos se agita la solucin para minimizar el espesor de la capa lmite formada entre el seno del electrlito y la superficie de la membrana[17,20 y 21]. Sin embargo, esta capa permanece presente y a pesar de ello se suele despreciar su efecto sobre el transporte inico, dejando el modelado del sistema en funcin del flujo de iones a travs de la membrana. En este estudio se muestra la importancia de la capa lmite sobre el transporte de oxianiones de As (V) durante un proceso de elec-
trodilisis. En un artculo anterior[19] se estableci que el flujo de iones cpricos durante un proceso de separacin electro dialtica sin agitacin estaba gobernado por el flujo de iones a travs de la capa lmite y no en la membrana. El esquema de la figura 1 muestra el perfil de la concentracin de arsnico pentavalente en la capa lmite en funcin de la direccin del transporte aninico cuando se aplica un campo elctrico externo. Los mecanismos que sustentan el modelo del transporte de iones a travs de la capa lmite corresponden a difusin que da cuenta de la concentracin de los iones en la capa lmite membrana-electrlito y a migracin que da cuenta de la velocidad de acercamiento de los iones a la superficie de la membrana por la accin del campo elctrico[22]. Se ha publicado que en electrodilisis el transporte de iones cpricos a travs de la capa lmite puede considerarse lineal[19], el cual puede ser adecuadamente representado por la ecuacin modificada de Nernst-Planck[22], ecuacin (1). Esta ecuacin incorpora la difusin y la velocidad de los iones acercndose a la membrana, ambos mecanismos definen el transporte de iones.
Figura 1. Esquema del perfil de concentracin a travs de la capa de nernst en la direccin del transporte aninico para el flujo de As (V). cuando x = 0; c = c cuando x = d Condiciones de contorno: c = cSM 0 MA = membrana de intercambio aninico. Figure 1. Schematic representation of the concentration gradient through the Nernst layer in the direction of the anionic transport for the flow of when x = 0; c = c when x = d. As (V). Boundary conditions: c = cSM 0 MA = anionic exchange membrana.
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dci i Ji = -D + tCl dx F
(1)
Donde Ji corresponde al flujo de masa de iones i, D representa la difusividad del ion i, dci/dx indica el gradiente de concentracin del ion i en la direccin x, tCL es el nmero de transporte en la capa lmite, i es la densidad de corriente y F es la constante de Faraday. En los ltimos aos se han desarrollado tecnologas que permiten medir el gradiente de concentracin en la capa lmite[23-25] generada en distintas condiciones, sin embargo, estas no se han aplicado a sistemas como el empleado en este trabajo. Por lo tanto, no es posible determinar experimentalmente el gradiente de concentracin en la capa de Nernst formado entre la superficie de la membrana y el seno de una solucin. Como una alternativa a esta situacin se deriv una expresin que relaciona la concentracin analtica de As (V) en el seno del elec trlito (c 0 ) y en la superficie de la membrana (cSM). Esta ecuacin est basada en los anlisis de Kawate et al.[26] y Mulder[27], que permite establecer una relacin lineal para cuantificar la concentracin de iones de As (V) en la superficie de la membrana, segn la ecuacin (2):
d (t M t Cl) c(SM) = c (i ) o DF
difusividad del arsnico en la capa lmite (m2/s), F es la constante de Faraday (C/mol) e i es la densidad de corriente (A/m2). La ecuacin (2) cuantifica la concentracin de los oxianiones de As (V) en la superficie de la membrana en funcin de la concentracin en el seno de la solucin y la densidad de corriente aplicada. Al incorporar la ecuacin (2) en la ecuacin (1) y desarrollar la nueva expresin, se obtiene una ecuacin semi-emprica que permite establecer la magnitud del flujo lineal de iones de As (V) que pasan a travs de la capa lmite formada entre el electrlito cido de As (V) y la superficie de la membrana de intercambio aninico ecuacin (3): 1 | |Ji| = |i 2tCl t M F (3)
donde |J i| es el flujo de masa absoluto de iones (moles/s/m2). Para que la expresin anterior tenga 1 sentido fsico, la condicin restrictiva es que t CL < 2 tM, con lo cual se cumple que el flujo de aniones de As (V) se transporta a travs de la capa lmite hacia la superficie de la membrana por la accin del campo elctrico.
3. EXPERIMENTACIN
(2) Todos los reactivos utilizados fueron de grado analtico. Se emplearon electrolitos cidos de As (V) con y sin Cu (II). Los electrlitos se formaron por la disolucin de un estndar (1.000 mg/l) para Espectroscopa de Absorcin Atmica de As (V)
Donde d es el espesor de la capa lmite (m), t My tCLson los nmeros de transporte aninico en la membrana y en la capa lmite, respectivamente, D es la
Tabla I. Caractersticas principales de las membranas de intercambio inico usadas Table I. Principal characteristics of the used ion exchange membranes Caractersticas Tipo de membrana Permeoselectividad, 0,5 n naCl/1,0 n naCl resistencia elctrica, ohm-cm2, A.C. 0,1 n naCl 1,0 n naCl Estabilidad trmica Capacidad de intercambio, meq/g Permeabilidad al agua, ml/h/ft2/psi Espesor de la membrana, mm MC-3470 Catinica 96 % 25 10 80 C 1,4 < 25 15 MA-7500 Aninica 99 % 30 10 80 C 1,1 < 50 18
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Figura 2. Esquema de la celda de electrodilisis empleada. Compartimentos: anolito (A), concentrado aninico (CA), solucin de trabajo (ST), concentrado catinico (CC) y catolito (C). Membranas: aninica (MA) y catinica (MC). Electrodos: nodo (+) y ctodo (-). los flujos catinicos y aninicos migran hacia el ctodo y nodo, respectivamente. Figure 2. Schematic representation of the electrodialysis cell. Compartments: anolyte (A), anion concentrate (CA), working solution (ST), cation concentrate (CC) and catholyte (C). Membranes: anion exchange (MA) and cation exchange (MC). Electrodes: anode (+) and cathode (-). Cations and anions migrate toward the cathode and anode, respectively.
en una matriz de cido sulfrico. El cobre se agreg como sulfato de cobre penta hidratado (CuSO45H2O). Se electro dializaron los siguientes electrlitos de trabajo: E-1 = 1 g/l As (V) - 50 g/l H 2 SO 4 , E-2 = 10 g/l Cu (II) - 50 g/l H 2 SO 4 y E-3 = 10 g/l Cu (II) - 1 g/l As (V) - 50 g/l H2SO4. Estas concentraciones de cido, cobre y arsnico son similares a las encontradas en las purgas diluidas a de plantas de electro refinacin de cobre[12]. La electro dilisis se realiz a distintas densidades de corriente (80, 190, 265 y 300 A/m2) durante 3 h a una temperatura de 261 C. Las membranas de intercambio inico utilizadas fueron las membranas Ionac catinica (MC-3470) y aninica (MA-7500), cuyas caractersticas relevantes se presentan en la tabla I. El rea aparente de la membrana, rea transversal al flujo de iones, fue de 66 cm2. La disposicin experimental de la celda electrodialtica se encuentra esquematizada en la figura 2. Mayores detalles del sistema experimental y de los procedimientos han sido publicados con anterioridad[12-14 y 19].
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Figura 3. Velocidad de transporte de arsnico y cobre (A) y (b), respectivamente, como funcin de la densidad de corriente aplicada despus de 3 h. E-1: 1 g/l As(V) - 50 g/l h2So4; E-2: 10 g/l Cu(II) - 50 g/l h2So4; E-3: 1 g/l As(V) - 10 g/l Cu(II) - 50 g/l h2So4 Figure 3. Transport rate of arsenic and copper (A) and (B), respectively, as a function of applied current density after 3 h. E-1: 1 g/l As(V) - 50 g/l H2 SO4; E-2: 10 g/l Cu(II) - 50 g/l H2 SO4; E-3: 1 g/l As(V) - 10 g/l Cu(II) - 50 g/l H2 SO4 al sistema, el cual acta como fuerza motriz para la migracin de iones desde un sitio a otro. Esto quiere decir que los iones de As (V) migran hacia el nodo a travs de la membrana aninica y los iones de Cu (II) migran hacia el ctodo a travs de la membrana catinica. Es importante destacar que no se detect As (V) en el compartimento catinico ni Cu (II) en el compartimento aninico. Lo anterior da cuenta de la alta permeo selectividad de las membranas empleadas. Este transporte inico de Cu (II) y As (V) es concordante con la distribucin de especies calculada termodinmicamente para estos electrlitos[12,14,16,29 y 30]. Para el caso del As (V), en una matriz de 50 g/l de H2SO4, existe aproximadamente un 3 % de H2AsO4-,
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y el resto est en forma neutra, H3AsO4(ac), lo cual indicara que el transporte de arsnico (V) sera exclusivamente hacia el compartimento CA. Para el caso de Cu (II) se tiene aproximadamente un 80 % de Cu2+ y 5 % CuHSO4+, ambas especies son transportadas a travs de la membrana de intercambio catinico hacia el compartimento CC. El resto del Cu (II) est como la especie neutra CuSO4(ac), la cual permanece en el compartimento ST. Para el sistema E-3 no se ha encontrado informacin termodinmica que sugiera la formacin de especies inicas y/o neutras entre As (V) y Cu (II) [30], lo cual sustenta que la direccin del transporte observado para estos iones no vare respecto de la observada en los electrlitos E-1 y E-2.
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2- sobre el 4.1.1. Influencia del SO4 transporte de As (V)
En la figura 3-A se observa que el transporte de As (V) tanto en E-3 como en E-1 es de aproximadamente 0,036 mmol/h/A. Pero el valor calculado de velocidad de transporte de arsnico pentavalente vara sustancialmente utilizando el electrlito E-3 (7,6 mmol/h/m2) en comparacin al calculado con E-1 (11,3 mmol/h/m2), el cual es mayor en aproximadamente un 50 % al transporte observado en el electrlito E-3. La fuerza inica de E-1 es aproximadamente 0,6 mol/l en tanto que la del E-3 es un 50 % mayor (0,9 mol/l). Lo anterior significa que existe del orden de un 50 % ms de iones en E-3 que en E-1 producto del contenido de Cu (II). Por lo tanto, la presencia de Cu (II) en el electrolito de trabajo (E-3), aumenta la cantidad del anin sulfato (SO42-) en ste, al aumentar la concentracin de aniones en E-3, operando a la misma densidad de corriente, disminuir la cantidad de energa disponible para transportar el oxianin H2AsO4-. Esta disminucin de energa resultar en una disminucin del transporte de As (V) proporcional a la cantidad adicional de sulfato, es decir, del orden de un 50 %. Lo anterior es consistente con la reduccin del transporte de As (V) observada en figura 3-A.
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donde CAs es la diferencia entre las concentraciones analticas inicial y final de arsnico (mmol/l), t es el tiempo (s) y AT el rea transversal al flujo de iones de arsnico (m2).
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Figura 4. Flujo de iones de As (V) modelado a travs de la capa de Nernst en funcin de la densidad de corriente a diferentes valores de para E-1 (A) y E-3 (B). Figure 4. Modeled As (V) ions flux through the Nernst layer as function of current density at various values for E-1 (A) and E-3 (B).
minado para E-1. Por lo que el valor del nmero de -3 transporte (t M) empleado fue de 0,510 . En la figura 4(B) se observa que el modelo semiemprico ajusta los datos experimentales cuando el nmero de transporte en la capa lmite tiene un valor de 1,510-5. Este valor del nmero de transporte en la capa lmite es un 90 % menor que el valor encontrado en E-1. Esta significativa disminucin en el valor del nmero de transporte se debera principalmente a la presencia de iones sulfato.
hasta llegar a un valor de cero. Este comportamiento del efecto del t CL sobre el flujo de arsnico tambin se ve reflejado para E-3. Esta disminucin en el flujo se produce cuando se consideran valores de t CL en el modelo ecuacin (3) cada vez mayores llegando a la restriccin del modelo (2t CL=t M). Este comportamiento del modelo tiene dos explicaciones: una basada en el transporte energtico y la otra en el espesor de la capa lmite. En trminos de energa, a medida que el valor del nmero de transporte en la capa lmite se acerca al valor obtenido experimentalmente en la membrana, la especie aninica de arsnico (H2AsO4-) transportara la misma cantidad de energa en la capa lmite como en la membrana. Electro qumicamente lo anterior no es posible debido a que en la capa lmite la especie aninica H2AsO4est acompaada de otras especies aninicas (HSO4-, SO42- y OH-) y catinicas (H+, Cu2+ y CuHSO4+) que tambin transportan energa. En cambio, en la membrana aninica solamente estn presentes aniones, por lo tanto la energa que debera transportar
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el oxianin de arsnico en la membrana se incrementara en comparacin a la energa transportada en la solucin. Por lo anterior, necesariamente el nmero de transporte en la capa lmite para el H2AsO4- debera ser menor al nmero de transporte en la membrana. Adicionalmente se debe considerar que si el valor de t CL alcanza al valor de t M, indicara que el espesor de la capa lmite disminuye a tal extremo que la concentracin del ion en la superficie de la membrana se iguala a la concentracin del ion en el seno del electrlito. Es decir, en esta condicin, el flujo de iones de arsnico se anula como muestra la figura 4 ((A y (B)) y la ecuacin del modelo. Fsicamente no es posible que el espesor de la capa lmite disminuya ya que en este sistema no existe agitacin de la solucin.
de iones de arsnico que pasan a travs de la capa lmite. No se valid el modelo con E-1 ya que no hay datos externos obtenidos bajo las mismas condiciones experimentales. De acuerdo a los resultados indicados, se podra asumir que la capa lmite gobierna el flujo de iones de As (V) dentro de una celda de electro dilisis sin agitacin, resultando ser un importante parmetro del proceso de transporte de este oxianin. Este modelo semi-emprico propuesto permite relacionar el flujo de iones de arsnico a travs de la capa lmite como una funcin de los nmeros de transporte.
5. CONCLUSIONES
Se ha modelado semi empricamente el transporte de oxianiones de As (V) a travs de la capa lmite formada entre el seno de un electrlito cido de As (V) y As (V)-Cu (II) y la superficie de una membrana aninica para un proceso de electro dilisis sin agitacin. El nmero de transporte en la capa lmite es la variable que ajusta el modelo con los datos experimentales obtenidos en este trabajo y validado con datos externos. Con la validacin del modelo se da cuenta de la existencia de un gradiente de concentracin lineal de As (V) en la capa lmite, el cual es funcin de la densidad de corriente aplicada al sistema.
Figura 5. Validacin del modelo propuesto, flujo de iones de arsnico a travs de la capa de nernst en funcin de la densidad de corriente. Datos publicados ()[12] y sin publicar (). Figure 5. Validation of the model proposed, arsenic ions flux through the Nernst layer as a function of current density. Data published ()[12] and unpublished ().
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Agradecimientos
Los autores agradecen el financiamiento otorgado por la Comisin Nacional de Investigacin Cientfica y Tecnolgica (CONICYT, Chile) mediante el proyecto FONDECYT 3.000.059/2000.
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Nomenclatura
AT rea transversal al flujo de iones de arsnico (m2) CAs Diferencia entre las concentraciones analticas inicial y final de As (mmol/l) Concentracin de la especie inica i (mmol/l) ci c SM Concentracin de arsnico en la superficie de la membrana (mmol/l) Concentracin inicial de arsnico en el seno c 0 del electrolito (mmol/l) D Difusividad del arsnico en la capa lmite (m2/s) F Constante de Faraday (C/mol) I Intensidad de corriente (A) i Densidad de corriente (A/m2) JAs Flujo de masa de iones de arsnico (mmoles/s/m2) t Tiempo (s) Nmero de transporte aninico en la membrana t M (adimensional) tCL Nmero de transporte (aninico o catinico) en la capa lmite (adimensional) t CL Nmero de transporte aninico en la capa lmite (adimensional) x Distancia (m) d Espesor de la capa lmite (m)
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